Los monolitos de monocristales mesoporosos a escala centimétrica con sitios ácidos de Lewis de alta densidad en la superficie retorcida y sitios claramente activos proporcionan una deshidrogenación mejorada del propano a temperatura reducida. Crédito:Grupo del Prof. XIE
La estructura de superficie / interfaz y el mecanismo catalítico son de gran importancia en muchas reacciones catalíticas prácticas.
Los monocristales porosos que combinan una estructura reticular ordenada y poros interconectados desordenados proporcionan una alternativa para crear superficies retorcidas con sitios activos claros y de alta densidad en microestructuras porosas. Presentan las ventajas de una estructura de celosía clara, composición química precisa y superficie de terminación clara, lo que demuestra un enorme potencial para construir una estructura de superficie activa continuamente retorcida y de alta densidad.
En un estudio publicado en Edición internacional Angewandte Chemie , el grupo de investigación dirigido por el profesor Xie Kui del Instituto de Investigación de Fujian sobre la Estructura de la Materia de la Academia China de Ciencias creció Mo monocristalino poroso 2 Monolitos de N y MoN a escala de 2 cm para mejorar la deshidrogenación del propano no oxidativo a propileno.
La creación de sitios ácidos de Lewis de alta densidad en la superficie deficiente en electrones mejora eficazmente la actividad catalítica a temperaturas reducidas mediante el control de las estructuras de coordinación de Mo-N1 / 6 y Mo-N1 / 3 insaturadas.
En primer lugar, los investigadores cultivaron los monocristales parentales de MoO 3 , luego eliminó la capa atómica objetivo periódica O en una atmósfera de amoníaco a 650-700 grados C, y simultáneamente nitrificó y reconstruyó la estructura del marco del monocristal de Mo-O metaestable en el Mo mesoporoso 2 N monocristal.
Del mismo modo, Crecieron monocristales de MoN porosos controlando la temperatura, caudal y presión del gas amoniaco.
Es más, Los investigadores visualizaron la estructura fina de las superficies retorcidas y la estructura activa de coordinación de nitrógeno metálico insaturado del monocristal poroso.
Descubrieron que el ion Mo de la capa superior con estructuras de coordinación insaturadas Mo-N1 / 6 y Mo-N1 / 3 crea sitios ácidos de Lewis de alta densidad en la superficie, que conduce a la activación efectiva del enlace C-H sin que se agriete demasiado el enlace C-C durante la deshidrogenación no oxidativa del propano.
~ 11% de conversión de propano y ~ 95% de selectividad de propileno se demostraron con Mo monocristalino poroso 2 Monolitos de N y MoN a 500 grados C sin que se observe degradación incluso después de 20 horas de funcionamiento.
Este estudio proporciona una referencia importante para la investigación sobre la estructura de la superficie y el mecanismo catalítico en las reacciones catalíticas reales.
