Evaporación del campo de iones provocada por terahercios en una sonda atómica tomográfica. (A) Los pulsos ultracortos de terahercios (rojo) se enfocan en un nanotip metálico dentro de una cámara de alto vacío. El alto voltaje aplicado a la punta metálica se traduce en un intenso campo eléctrico en el vértice de la muestra. Los iones evaporados se proyectan hacia un detector sensible al tiempo y un PSD ubicado a 10 cm del nanotip. Un pulso NIR (azul) se puede combinar con el pulso de terahercios con un retardo variable para probar los mecanismos de interacción. ToF, tiempo de vuelo. (B) Gráficos de isosuperficie de las distribuciones de campo tridimensionales (3D) calculadas numéricamente para la frecuencia de excitación de 2 THz y para diferentes valores del factor de mejora de campo. (C) Espectro de masas medido a partir de un análisis de sonda de átomo asistido por terahercios de una muestra de aluminio puro. Los conjuntos de datos consisten en alrededor de 105 iones recolectados a un voltaje de polarización VDC =8.7 kV y una tasa de evaporación de 0.01 iones por pulso a T =50 K. (D) Reconstrucción 3D de una muestra de aluminio puro. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.abd7259
Los científicos de materiales deben poder ejercer un control ultrarrápido de la materia utilizando un fuerte campo electromagnético a escala atómica para comprender la dinámica de ionización y las excitaciones en los sólidos. Los investigadores pueden acoplar pulsos de terahercios de duración de picosegundos a nanoestructuras metálicas para generar campos eléctricos extremadamente localizados e intensos. En un nuevo informe ahora en Avances de la ciencia , Angela Vella y un equipo de investigación del CNRS y el Instituto Universitario de Francia controlaron la emisión de iones de campo frente a los nanotips metálicos. El campo cercano de terahercios indujo una evaporación ultrarrápida atérmica de los átomos de la superficie como iones en la escala de tiempo de subpicosegundos con la punta actuando como un amplificador de campo. La interacción ultrarrápida de iones de terahercios ofreció un control sin precedentes sobre los pulsos de iones libres ultrarrápidos en la imagen, analizar y manipular la materia a escalas atómicas. En este trabajo, Vella y col. demostró la microscopía de sonda de átomo de terahercios como una nueva plataforma para microscopía con resolución atómica y química.
Los fundamentos de la tomografía con sonda atómica
La capacidad de acoplar campos electromagnéticos a nanoestructuras de estado sólido para controlar las propiedades básicas de la materia a nanoescala está atrayendo cada vez más interés para una variedad de aplicaciones, incluida la química, catálisis, microscopía e imágenes electrónicas ultrarrápidas y con detección de gases. El principio básico de la tomografía con sonda atómica (APT) implica la emisión de campo de iones positivos de una punta afilada como una técnica de imagen basada en la evaporación de campo controlado de átomos de una muestra nanométrica en forma de aguja bajo un fuerte campo eléctrico. La técnica resultó atractiva debido a su capacidad para proporcionar una resolución espacial subnanométrica en las tres dimensiones del espacio. con alta sensibilidad química a través de elementos periódicos completos y sus isótopos.
Tomografía con sonda atómica asistida por láser
En primer lugar, el método de tomografía con sonda atómica se restringió a materiales conductores debido al uso de pulsos de alto voltaje para desencadenar la evaporación de iones. El desarrollo de la tomografía con sonda atómica asistida por láser (La-APT) permitió el análisis de materiales semiconductores y dieléctricos. Durante La-APT, los científicos evaporaron la muestra átomo por átomo mediante las acciones combinadas de un campo de CC alto y un pulso láser ultracorto. Debido a los límites existentes, el potencial de la APT basada en terahercios para realizar imágenes de alta resolución era muy prometedor, aunque esencial para adquirir una conciencia más profunda de la física subyacente de las interacciones terahercios-pulso-materia. Los investigadores mostraron la mejora de los campos de terahercios en nanotips con polarización positiva para desencadenar la emisión de iones cargados positivamente desde la superficie de la nanoestructura para presentar un instrumento APT asistido por terahercios de alta resolución química y espacial.
Voltaje de terahercios rectificado en el ápice de la punta. (A) Característica corriente-voltaje de la emisión de electrones obtenida de una punta de aluminio (radio del ápice de 70 nm) bajo iluminación láser a INIR =2,3 GW / cm2. (B) Transitorios de dos terahercios con direcciones de campo invertidas (polaridad) medidas por muestreo de OE fuera de la cámara de la sonda del átomo. (C) Modulación de fotocorriente para las formas de onda de terahercios correspondientes a las trazas de EO de (B) a VDC =−300 V e INIR =2,3 GW / cm2. (D) Pulso de terahercios rectificado reconstruido a partir de (A) y (C). Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.abd7259
Durante los experimentos, el equipo se centró en un fuerte campo de terahercios de ciclo único generado a partir de plasma de aire de dos colores en una punta de aluminio polarizada a varios kilovoltios. Combinaron un pulso de infrarrojo cercano (NIR) con el pulso de terahercios y lo enfocaron colinealmente en una punta de aluminio polarizada a varios kilovoltios. Usando mediciones de tiempo de vuelo, recuperaron la relación masa / carga, ya partir de la posición del impacto en el sistema detector reconstruyeron el volumen evaporado utilizando una ley de proyección inversa. Los investigadores observaron las trazas temporales de los pulsos de terahercios generados para dos direcciones de campo invertidas o polaridades medidas por muestreo electroóptico fuera de la cámara de la sonda del átomo. Vella y col. midió el campo de terahercios en el vértice de la muestra utilizando este campo para impulsar la emisión de electrones desde la punta de aluminio polarizada negativamente bajo iluminación NIR para mostrar cómo la punta funcionaba como un diodo rectificador ultrarrápido. El equipo notó la misma desviación del pulso de terahercios incidente debido a la respuesta de la antena a la punta. Los resultados indicaron que la amplitud del pulso de terahercios era aproximadamente 2000 veces mayor que el campo de terahercios incidente. Para comparar el factor de mejora del campo, El equipo utilizó el software comercial Lumerical de dominio de tiempo de diferencias finitas para tener en cuenta la geometría de la punta. El equipo aumentó la amplitud del campo de terahercios a su máximo de 5,5 V / nm para realizar la emisión del campo iónico utilizando pulsos de terahercios. Luego comprobaron experimentalmente este valor del campo cercano de terahercios utilizando un filtrado de energía de electrones.
Análisis de nanotip de aluminio en APT asistido por terahercios. (A) Espectros de masas medidos a partir de un análisis de sonda de átomo asistido por terahercios (negro) y un análisis de sonda de átomo asistido por láser NIR (rojo) de una muestra de aluminio puro. Los conjuntos de datos consisten en alrededor de 105 iones recolectados a un voltaje de polarización Ubias =9 kV, Intensidad láser NIR INIR =2,3 GW / cm2, y una tasa de evaporación de 0.01 iones por pulso a T =50 K. (B) Zoom en H +, H + 2, y picos de masa de H + 3 utilizando una escala semilogarítmica. (C) Zoom en el pico de masa de Al + utilizando una escala semilogarítmica. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.abd7259
Estudio de la punta de aluminio en APT asistido por terahercios y su excitación de doble frecuencia
Para realizar la evaporación del campo iónico utilizando pulsos de terahercios, Vella y col. polarizó positivamente la punta de aluminio a 9 kV y fijó el pulso de terahercios con polaridad positiva a su amplitud máxima de 5,5 V / µm correspondiente a un campo cercano de 10,5 V / nm. Los científicos presentaron los espectros de masas obtenidos con el mismo sesgo utilizando pulsos láser de terahercios y NIR. La reconstrucción tridimensional del volumen evaporado mostró planos atómicos bien resueltos para tres direcciones cristalográficas según lo discernido usando análisis NIR. El equipo obtuvo la reconstrucción de imágenes de APT usando erosión de campo y calculó la resolución espacial de imágenes 3-D usando el enfoque de transformada de Fourier. Usando excitación de doble frecuencia de la punta de aluminio, registraron la tasa de evaporación en función del retraso entre los pulsos láser NIR y terahercios.
Análisis de nanotip de aluminio en APT asistido por terahercios. (A) Distribución espacial de iones Al + en el detector para el análisis de la sonda atómica asistida por terahercios. (B) Imágenes en 3D resultantes del análisis de la sonda atómica asistida por terahercios que muestran planos atómicos de Al a lo largo del <002> , <113> , y <224> direcciones cristalográficas; las líneas punteadas negras son guías para el ojo. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.abd7259
En situaciones en las que el pulso de terahercios precedió al pulso NIR, la tasa de evaporación se consideró estable y su valor igual al obtenido solo por pulsos de terahercios y, por lo tanto, no se vio afectado por la excitación del láser NIR. La superposición temporal entre el pulso NIR y THz mantuvo las tasas de evaporación sin cambios. Cuando los pulsos NIR precedieron al pulso de terahercios, la tasa de evaporación aumentó hasta su máximo en menos de 0,5 picosegundos. El mecanismo de evaporación física subyacente contribuyó a la resolución química y espacial de la sonda del átomo asistida por pulsos de terahercios en comparación con los pulsos NIR. Los resultados de la excitación de doble frecuencia en el nanotip de AI contribuyeron a una prueba experimental de la evaporación de iones atérmicos mediante pulsos de terahercios.
Después del calentamiento con láser NIR en el ápice de nanotip mediante emisión de campo de terahercios. (A) Tasa de evaporación normalizada calculada considerando un mecanismo de evaporación térmico (negro) o atérmico (rojo) para el pulso de terahercios y un mecanismo térmico para el pulso láser NIR en función del retardo entre estos dos pulsos como se muestra en la Fig. 1A. (B) Temperaturas electrónicas y de celosía calculadas en un modelo de dos temperaturas para los parámetros de la medición en (C). (C) Evaporación transitoria del campo de terahercios (cuadrados negros) en función del retardo entre el NIR y los pulsos de terahercios. Los conjuntos de datos constan de alrededor de 103 iones por paso recogidos a VDC =8,9 kV, Intensidad láser NIR INIR =0,5 GW / cm2, y una tasa de evaporación de 0.01 iones por pulso usando solo pulsos de terahercios y 0.001 iones por pulso usando solo pulsos de láser NIR, en T =50 K. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.abd7259
panorama
De este modo, Angela Vella y sus colegas demostraron cuán ultrarrápido, La evaporación en campo no térmico de los átomos de la superficie como iones mediante pulsos de terahercios de ciclo único mejorados en la punta allanó el camino para el análisis de materiales con resoluciones espaciales y químicas. El método también puede facilitar la química resuelta en el tiempo en campos eléctricos elevados para abrir nuevas vías en la química inducida por campos. La estrecha propagación de energía de los iones evaporados en el campo mediante pulsos de terahercios de ciclo único abrirá el camino para utilizar haces de partículas cargadas para la obtención de imágenes. análisis y modificación de la materia desde la microescala a la nanoescala.
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