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    Diodos emisores de luz orgánicos de color azul oscuro basados ​​en un complejo de cerio (III) de emisión de doblete

    una. Ruta sintética para el complejo. B. Estructura monocristalina del complejo mostrada como elipsoides con un nivel de probabilidad del 50%, donde el amarillo representa Ce, el rosa representa B, azul representa N, el rojo representa O, el gris representa C, y los hidrógenos se omiten para mayor claridad. C. Estructura monocristalina del complejo que se muestra en un estilo de relleno de espacio, donde los hidrógenos se muestran en blanco. Crédito:Liding Wang, Zifeng Zhao, Ge Zhan, Huayi Fang, Hannan Yang, Tianyu Huang, Yuewei Zhang, Nan Jiang, Lian Duan, Zhiwei Liu, Zuqiang Bian, Zhenghong Lu, Chunhui Huang

    En este trabajo, los autores han demostrado una alta eficiencia cuántica externa (EQE) en diodos emisores de luz orgánicos (OLED) de color azul profundo basados ​​en un nuevo complejo de cerio (III) Ce-1 como emisor, que puede lograr un 100% de eficiencia de utilización de excitones (EUE). Junto con su corta vida útil en estado excitado, espectro de emisión ajustable, y bajo costo, El complejo de cerio (III) tiene el potencial de desarrollar OLED de color azul profundo con alta eficiencia y estabilidad a largo plazo, y también para expandirse al campo de los OLED a todo color.

    En comparación con las tecnologías de visualización tradicionales, Los diodos emisores de luz orgánicos (OLED) tienen muchas ventajas, como alto contraste, vistoso, gran ángulo de visión, peso ligero flexibilidad, etcétera. Hasta ahora, Los OLED se han comercializado con éxito en el mercado de pantallas de nicho y ahora se encuentran bajo una intensa investigación para otras aplicaciones. como la iluminación de estado sólido.

    Durante las últimas tres décadas, fluorescencia, fosforescencia, fluorescencia retardada activada térmicamente (TADF), y materiales de radicales orgánicos se han aplicado posteriormente como emisores debido a la búsqueda de una alta eficiencia, estabilidad a largo plazo, y OLED de bajo costo. Como nuevo tipo de emisor en OLED, Los complejos de cerio (III) tienen muchas ventajas potenciales. Primero, los autores proponen que la eficiencia teórica de utilización del excitón (EUE) podría ser tan alta como del 100% ya que el complejo de cerio (III) muestra una transición de doblete 5d-4f desde el único electrón del centro de los iones de cerio (III) (configuración 4f1) en lugar de una transición singlete y / o triplete, que no estará limitado por las estadísticas de giro.

    Segundo, Se espera que los complejos de cerio (III) sean más estables en los OLED, ya que su vida útil en estado excitado es generalmente de decenas de nanosegundos. Tercera, Los complejos de cerio (III) son emisores inherentes de azul o ultravioleta, como se demuestra en la literatura, aunque sus colores de emisión podrían verse afectados teóricamente por el campo del ligando. Es más, Los complejos de cerio (III) son económicos porque la abundancia de cerio en la corteza terrestre es del 0,006% en peso, que es cuatro órdenes de magnitud más alta que la del iridio (0,0000001% en peso) e incluso ligeramente más alta que la del cobre (0,005% en peso). Por eso, el complejo de cerio (III) tiene el potencial de desarrollar OLED de color azul profundo con alta eficiencia, estabilidad a largo plazo, y bajo costo.

    Sin embargo, la mayoría de los complejos de cerio (III) descritos no son emisores porque se ha descubierto que los ligandos clásicos y las moléculas de disolvente apagan la luminiscencia del ión de cerio (III) tras la coordinación. Por eso, Los estudios de electroluminiscencia en complejos de cerio (III) son muy raros, y sus ventajas no han sido demostradas. Hasta la fecha, sólo hay tres ejemplos de estudios de electroluminiscencia de complejos de cerio (III) en la literatura. Entre estos ejemplos, la eficiencia cuántica externa máxima (EQE) del mejor resultado es inferior al 1%. Como un gran avance, Los autores informan de un complejo Ce-1 de cerio (III) novedoso y neutro con ligandos de escorpionato rígidos que muestran un alto rendimiento cuántico de fotoluminiscencia (PLQY) de hasta el 93% en película dopada y, en consecuencia, un EQE medio alto del 12,4% en prototipos de OLED.

    • El material anfitrión para D1 es BCPO y para D2 es TSPO1:CzSi. Crédito:Liding Wang, Zifeng Zhao, Ge Zhan, Huayi Fang, Hannan Yang, Tianyu Huang, Yuewei Zhang, Nan Jiang, Lian Duan, Zhiwei Liu, Zuqiang Bian, Zhenghong Lu, Chunhui Huang

    • El electrón o el hueco es capturado por un ion Ce (III) para formar Ce (II) * (ruta superior) o Ce (IV) (ruta inferior); luego, La inyección de huecos o electrones lleva a las especies intermedias al estado iónico excitado Ce (III) *. Crédito:Liding Wang, Zifeng Zhao, Ge Zhan, Huayi Fang, Hannan Yang, Tianyu Huang, Yuewei Zhang, Nan Jiang, Lian Duan, Zhiwei Liu, Zuqiang Bian, Zhenghong Lu, Chunhui Huang

    El complejo Ce-1 se sintetizó agitando hidrotris potásico (3, 5-dimetilpirazolil) borato (KTpMe 2 ) con Ce (CF 3 ASI QUE 3 ) 3 en tetrahidrofurano (THF), acompañado de hidrólisis debido a una pequeña cantidad de agua en el solvente. A través de la coordinación quelante de los dos ligandos rígidos multidentados, el ion cerio central (III) está protegido eficazmente de la influencia de la extinción ambiental. El polvo Ce-1 emite una luz azul profundo, y el espectro muestra la emisión típica de doble pico de iones de cerio (III) con una vida útil en estado excitado de 42 nanosegundos. El PLQY de su polvo es tan alto como 82%.

    En cuanto a la propiedad de electroluminiscencia de Ce-1, Este artículo utiliza primero el BCPO bipolar como material anfitrión. Al probar el PLQY y la relación de orientación de la capa emisora ​​(BCPO:Ce-1), y el EQE del dispositivo, se deduce que el EUE de Ce-1 en el dispositivo es tan alto como 100%. Después, este artículo emplea el TSPO1:CzSi como material anfitrión para aumentar en gran medida el PLQY de la película dopada al 93%, y finalmente el EQE máximo del dispositivo optimizado alcanza el 14% con el brillo máximo de 1008 cd m -2 . Las coordenadas de la Commission Internationale de L'Eclairage (CIE) de este dispositivo son (0.146, 0,078).

    En este papel, También se estudian los mecanismos de fotoluminiscencia y electroluminiscencia. Primero, la espectroscopia de resonancia paramagnética electrónica (EPR) de polvo de Ce-1 confirmó que Ce-1 es paramagnético. Los cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) también muestran que el donante y el aceptor para la primera transición permitida de simetría fueron reconocidos como los orbitales 4f y 5d del ion cerio central (III). La vida útil del estado excitado de decenas de nanosegundos y el pico de emisión doble con una diferencia de energía de ~ 2000 cm -1 también indican que la luz azul profunda proviene de la transición del doblete 5d-4f del ion cerio (III). Comparando el espectro de electroluminiscencia del dispositivo con el espectro de fotoluminiscencia de la película dopada correspondiente, y el espectro de electroluminiscencia transitorio, se deduce que la recombinación de portadores ocurre en el complejo Ce-1 en lugar del material huésped. Sobre la base de un análisis más detallado del voltaje de activación del dispositivo y la banda prohibida entre el ligando y el ion central, Este artículo concluye que los iones de cerio (III) pueden capturar directamente electrones / huecos para formar excitones de doblete y emitir luz azul profundo.


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