Investigadores del Laboratorio Nacional de Oak Ridge del Departamento de Energía, El Laboratorio Nacional del Noroeste del Pacífico y la Universidad Estatal de Washington se unieron para investigar la compleja dinámica de los líquidos con bajo contenido de agua que desafían el procesamiento de desechos nucleares en los sitios de limpieza federales.

Los resultados, presentado como una portada en el Revista de química física B , ayudar a arrojar luz sobre la química fundamental que funciona en los desechos de tanques heredados, que es especialmente difícil de procesar debido a la presencia de soluciones impredecibles de bajo contenido de agua o "agua en sal".

"Notablemente, estas soluciones de electrolitos pueden mantener un estado líquido a concentraciones muy elevadas de sal; pero como resultado, no se mueven libremente como de costumbre, líquidos más diluidos, "dijo el geoquímico de ORNL Hsiu-Wen Wang, quien dirigió la investigación de dispersión de neutrones realizada en el estudio.

Las soluciones de agua en sal se caracterizan por altas viscosidades que pueden fluctuar entre líquidas y casi sólidas, estados cristalinos, haciéndolos difíciles de controlar. En tanques de residuos nucleares, estas soluciones cáusticas pueden obstruir bombas y tuberías, dificultando su remoción para su procesamiento.

Una mejor comprensión de la química fundamental de esta clase inusual de líquidos podría respaldar amplias aplicaciones para estabilizar estas soluciones e informar las estrategias de limpieza para los desechos de tanques heredados acumulados durante las décadas de 1940 y 1980.

Sitio de Hanford del DOE en Washington, por ejemplo, generó miles de millones de galones de líquidos contaminados durante más de 40 años de sus operaciones de la era atómica. Los "parques de tanques" del sitio son uno de los puntos de la agenda más difíciles y costosos del programa de limpieza ambiental del DOE.

"La remediación de los desechos se complica por las propiedades químicas únicas en este tipo de complejo, ambiente altamente concentrado, con la radiactividad creando desafíos adicionales, ", dijo Andrew Stack de la División de Ciencias Químicas de ORNL." Al trabajar para comprender lo que está sucediendo a nivel atómico en soluciones complejas, podemos predecir mejor sus propiedades y su reactividad, y eso puede conducir a mejores estrategias para procesar los desechos nucleares ".

Apoyado por IDREAM (Dinámica Interfacial en Ambientes y Materiales Radiactivos), un Centro de Investigación de la Frontera de la Energía del DOE, Los investigadores estudiaron una salmuera sintética no radiactiva de aluminato de hidróxido de sodio (Na + OH– / Al (OH) 4–).

La mezcla está presente en concentraciones más diluidas en los tanques de desechos de Hanford, junto con varias otras soluciones de electrolitos que se comportan de manera similar.

En un vaso de agua a temperatura ambiente, las moléculas de agua migran en picosegundos. Sin embargo, en las soluciones estudiadas, Los investigadores encontraron que estos movimientos eran de 10 a 100 veces más lentos, dependiendo de la concentración de sal.

Esencialmente, Las moléculas de agua están "atrapadas" o rodeadas por iones en una compleja sopa de movimientos interconectados. "Para que un ion se mueva, muchas otras moléculas e iones tienen que moverse, lo que hace que la dinámica sea interesante, "dijo Wang.

A pesar de la naturaleza lenta de las soluciones de agua en sal, dijo Stack, "muchos tipos diferentes de movimientos simultáneos, algunos rápidos y otros lentos, están teniendo lugar a nivel atómico".

Para comprender estos movimientos atómicos rápidos y lentos, investigadores recurrieron a capacidades experimentales en dos instalaciones para usuarios de la Oficina de Ciencias del DOE, la Fuente de Neutrones de Espalación en ORNL y el Laboratorio de Ciencias Moleculares Ambientales en PNNL.

El equipo realizó dispersión de neutrones cuasi-elástica (QENS) en ORNL y espectroscopía de resonancia magnética nuclear (RMN) en PNNL. Usados ​​juntos, La espectroscopia QENS y RMN puede proporcionar perspectivas alternativas sobre la forma en que los átomos se reorientan y se extienden por una solución.

"La espectroscopia de RMN revela el movimiento de los átomos durante muchos milisegundos, mientras que QENS captura el movimiento atómico en picosegundos, "dijo Trent Graham, que realizó la espectroscopia de RMN en el estudio. "En combinación, estas dos técnicas proporcionan datos complementarios en múltiples escalas de tiempo, que es fundamental para comprender los movimientos complejos de los iones en las soluciones que estamos estudiando ".

Con el instrumento BASIS en ORNL, el equipo utilizó neutrones para recopilar información única que no se puede obtener con otras técnicas.

"Los neutrones se adaptan bien al análisis de sistemas basados ​​en agua, dado que proporcionan un contraste favorable para los átomos débiles, como el hidrogeno, no se ve fácilmente por rayos X; y QENS es una técnica específica que implica el uso de neutrones para correlacionar información espacial y temporal sobre los átomos, ", dijo el científico de instrumentos BASIS Eugene Mamontov.

"Los átomos cambian de posición a medida que el agua se mueve, y QENS puede decirle no solo la velocidad o la rapidez con que ocurren los saltos, sino también a qué distancia y cómo estos detalles corresponden a la estructura química, "dijo Mamontov.

Combinar la dinámica con el análisis estructural es un objetivo de la investigación. Los datos experimentales se compararon con simulaciones de dinámica molecular realizadas en Oak Ridge Leadership Computing Facility, una instalación de usuario del DOE en ORNL, en un estudio complementario sobre la estructura de Na ⁺ OH ^- / Al (OH) ₄ ^- .

El artículo de la revista se publica como "Dinámica multimodal acoplada de redes de iones que contienen hidrógeno en Soluciones de aluminato de hidróxido de sodio ".