Los catalizadores de un solo átomo (SAC) con centros metálicos activos dispersos atómicamente sobre soportes representan un intermediario entre la catálisis heterogénea y homogénea. Por lo tanto, La comprensión del prototipo de catálisis homogénea crea una gran oportunidad para diseñar SAC y desarrollar aplicaciones relacionadas.

HUANG Yanqiang y sus colegas del grupo de investigación del profesor Zhang Tao en el Instituto de Física Química de Dalian (DICP) de la Academia de Ciencias de China desarrollaron recientemente una estrategia para diseñar racionalmente un catalizador de un solo átomo. El método implica la creación de sitios activos de un solo átomo sobre soportes basados ​​en prototipos homogéneos homólogos. Este proceso asegura la estabilidad de los sitios activos y también preserva la capacidad catalítica durante los correspondientes procesos homogéneos.

La estrategia se ejemplifica en los catalizadores basados ​​en Ir para la transformación catalítica de CO ₂ formatear. El soporte en un SAC es similar a los ligandos de un complejo de metal mononuclear en catálisis homogénea. La estructura atómica superficial del soporte se comporta como un "quelante" de complejos orgánicos hacia centros metálicos de un solo átomo, y esta función está directamente relacionada con el enlace químico y el estado electrónico de los sitios metálicos activos.

Respectivamente, el diseño de un soporte con grupos funcionales donantes de electrones, que imita un complejo de pinza Ir mononuclear, es un factor clave en el desarrollo de un SAC basado en Ir para la transformación catalítica del CO ₂ formatear.

Al desarrollar un polímero orgánico poroso con funcionalidades de aminopiridina para construir sitios activos de Ir de un solo átomo análogos a los complejos de Ir mononucleares (Fig.1), este material exhibe una actividad superior en comparación con los catalizadores de nanopartículas convencionales durante la hidrogenación de CO ₂ para formatear en condiciones suaves. Esto representa el mejor rendimiento hasta ahora para una conversión heterogénea de CO ₂ formatear, manteniendo una estabilidad excepcional al reciclar.

Mientras tanto, Se observó un mecanismo catalítico similar al de un catalizador de Ir homogéneo con este SAC a base de Ir casi homogéneo. La presente estrategia proporciona una base prometedora para el diseño de SAC eficientes para su uso en las conversiones químicas homogéneas actuales. y sirve para ilustrar el puente potencial entre catálisis homogénea y heterogénea.

Publicado en Chem , este trabajo fue apoyado por el Programa Nacional de I + D clave de China, el Programa de Investigación de Prioridad Estratégica de la Academia de Ciencias de China, y la Fundación Nacional de Ciencias Naturales de China.