Las N-alquilaminas orgánicas son productos químicos importantes e intermedios con amplias aplicaciones en los campos de productos químicos diarios, pesticidas, productos farmacéuticos, tensioactivos y ciencias biológicas. Los enlaces C-N formados por reactivos alquilantes (halocarbonos, haluros metálicos, etc.) para producir aminas suelen sufrir de baja eficiencia atómica, mala selectividad del producto y contaminantes químicos.

El desarrollo sostenible motiva la exploración de rutas más eficientes y ecológicas para la formación de aminas, entre las cuales, n La alquilación de aminas y alcoholes mediante transferencia de hidrógeno es una forma ecológica de sintetizar N-alquilaminas, pero el diseño y la preparación de catalizadores heterogéneos altamente activos y estables sigue siendo un desafío.

En comparación con el método de impregnación tradicional, el metal encapsulado en zeolita es beneficioso para proporcionar un efecto de restricción único y produce un efecto sinérgico con el sitio ácido, favoreciendo una mejor actividad catalítica y estabilidad.

Para la reacción de N-alquilación entre aminas y alcoholes, el estado electrónico del sitio activo de los metales preciosos es un factor importante que afecta la formación, estabilidad y descomposición del estado intermedio de los hidruros metálicos. Los cationes de metales alcalinos en la zeolita pueden considerarse como un aditivo electrónico para modular el estado electrónico de los metales preciosos vecinos, lo que favorece la regulación de la actividad de deshidrogenación y transferencia de hidrógeno en la aminación de alcoholes por transferencia de hidrógeno.

Recientemente, el equipo del Prof. Jun Wang y el Prof. Yu Zhou informaron sobre la síntesis del catalizador Pt@Beta con relación Si/Al ajustable y Na ⁺ . contenidos para la N-alquilación de aminas y alcoholes aromáticos mediante una síntesis hidrotermal en un solo paso de nanopartículas de Pt (NP) en la estructura cristalina de la zeolita BEA mediante una ruta de cohidrólisis ácida.

En condiciones sin disolventes, Pt@Beta obtuvo excelentes propiedades catalíticas y un número de conversión (TON) y una frecuencia de conversión (TOF) de hasta 6176 y 3390 h ^-1 , respectivamente, y también tiene una reutilización estable y una amplia tolerancia al sustrato.

La ruta de reacción y el mecanismo catalítico se revelaron mediante análisis cinético y experimentos de caracterización in situ. No ⁺ en la zeolita BEA reguló el estado electrónico de las NP de Pt, lo que resultó en un estado intermedio de Pt-H de intensidad moderada durante el proceso de reacción, equilibrando efectivamente los dos pasos clave de la deshidrogenación y la transferencia de hidrógeno, logrando así un proceso catalítico sinérgico eficiente.

El trabajo se publica en la revista Science China Chemistry. .

Más información: Yue Wu et al, Funciones sinérgicas de las nanopartículas de platino y los iones de sodio dentro de las zeolitas beta en la N-alquilación de aminas con alcoholes aromáticos, Science China Chemistry (2023). DOI:10.1007/s11426-023-1719-y

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