Un equipo de investigación ha diseñado un catalizador en tándem para mejorar la electrorreducción de nitrato a amoníaco. Acoplando catalizadores de un solo átomo de Cu con Co3 adyacente. O4 nanosheets, el equipo reguló con éxito la energía de adsorción de los intermediarios en el proceso de electrorreducción de nitrato, promoviendo la síntesis de amoníaco.
Sus hallazgos se publican en Nature Communications. . El equipo estuvo dirigido por el Prof. Zeng Jie y el Prof. Geng Zhigang de la Universidad de Ciencia y Tecnología de China (USTC) de la Academia China de Ciencias (CAS).
Conversión de nitrato (NO3 - ) de aguas residuales a amoníaco (NH3 ) no sólo ofrece un enfoque eficaz para el tratamiento de aguas residuales, sino que también es prometedor como método sostenible para la síntesis de amoníaco. Sin embargo, las diversas configuraciones de adsorción de los intermediarios que contienen nitrógeno en el NO3 - El proceso de electrorreducción plantea un desafío, lo que dificulta que un solo catalizador optimice la adsorción simultáneamente.
Mientras que los electrocatalizadores basados en Cu son ventajosos para el NO3 - adsorción, un problema clave es la acumulación excesiva de nitrito (NO2 - ) lo que daría como resultado la rápida desactivación de los catalizadores y una cinética lenta de los pasos de hidrogenación posteriores.
Para superar estas limitaciones, los investigadores diseñaron un electrocatalizador en tándem combinando átomos individuales de Cu anclados en carbono dopado con N con Co3 adyacente. O4 nanohojas (denotadas como Co3 O4 /Cu1 -CAROLINA DEL NORTE). Esta combinación innovadora aprovecha las fortalezas de ambos componentes:la capacidad del Cu para adsorber NO3 - y Co3 O4 Capacidad de adsorber NO2 - . Este catalizador de doble función tiene como objetivo optimizar las energías de unión de los intermedios, facilitando así el proceso de electrorreducción a partir del NO3. - a NH3 más eficientemente.
En concreto, los investigadores sintetizaron el Co3 O4 /Cu1 Catalizador de N-C a través de una serie de pasos, incluida la pirólisis de ZIF-8 dopado con Cu para obtener átomos individuales de Cu en carbono dopado con N, seguido de la deposición de Co3 O4 nanohojas. La estructura y composición del catalizador se caracterizaron utilizando diversas técnicas, como microscopía electrónica de transmisión de barrido de campo oscuro anular de alto ángulo (HAADF-STEM), espectroscopia de rayos X de dispersión de energía (EDS) y absorción de rayos X cerca de la estructura del borde ( XANES) espectroscopia.
Estos análisis confirmaron la combinación exitosa de átomos individuales de Cu y Co3 O4 nanohojas, así como la distribución uniforme de los centros catalíticos.
Finalmente, las pruebas de rendimiento de los catalizadores se realizaron en una celda tipo H de tres electrodos, con la concentración de NH3 Producto cuantificado mediante el método del azul de indofenol. La prueba reveló que Co3 O4 /Cu1 -N-C alcanzó una tasa de producción de amoníaco de 114,0 mgNH3 h -1 cm -2 en el nº3 - reacción de electrorreducción, que fue 2,2 y 3,6 veces mayor que la del Cu1 -N-C y Co3 O4 , respectivamente.
Las investigaciones mecanicistas mostraron que Co3 O4 regula eficazmente la configuración de adsorción de NO2 - y mejora su unión, acelerando así el proceso general de electrorreducción del NO3 - a NH3 .
Esta investigación destaca un enfoque novedoso para abordar las limitaciones de los catalizadores individuales en la electrorreducción de nitrato mediante el uso de un sistema catalizador en tándem. No solo proporciona una comprensión más profunda de los mecanismos catalíticos implicados, sino que también sienta las bases para futuros desarrollos en el diseño de electrocatalizadores avanzados para aplicaciones similares.
Más información: Yan Liu et al, Electrorreducción en tándem eficiente de nitrato a amoníaco mediante el acoplamiento de átomos individuales de Cu con Co3 adyacente O4 , Comunicaciones de la Naturaleza (2024). DOI:10.1038/s41467-024-48035-4
Información de la revista: Comunicaciones sobre la naturaleza
Proporcionado por la Universidad de Ciencia y Tecnología de China
