Los coloridos materiales orgánicos han fascinado a los científicos durante más de 200 años. El color de un material orgánico generalmente surge de interacciones luz-materia que involucran transiciones electrónicas como la transferencia de carga (CT) dentro o entre moléculas orgánicas. La investigación moderna ha demostrado que además de ser colorantes, Los materiales orgánicos de TC se pueden utilizar para muchas más aplicaciones, como fotovoltaica o dispositivos de iluminación. Para ayudar a este desarrollo y estudiar la formación y las aplicaciones de los sistemas de transferencia de carga supramolecular prospectivos, Andreas Rösch exploró varios enfoques para desarrollar sistemas de modelos prospectivos.

La humanidad ha estado utilizando pinturas durante más de 40000 años para transmitir mensajes y preservar el patrimonio cultural. Mientras que los tintes que se utilizaron inicialmente eran productos naturales, Los avances tecnológicos permitieron el acceso a colorantes sintéticos como los tintes azoicos que revolucionaron el uso de los colores en la vida cotidiana.

Considerando que la investigación sobre los sistemas de transferencia de carga intermolecular (CT) ha producido una plétora de tintes funcionales para diversas aplicaciones (opto) electrónicas, La formación de complejos de CT entre moléculas individuales se ha utilizado para la preparación de muchos sistemas supramoleculares en la fase de solución o en masa.

Interacción luz-materia

Hoy dia, el color de una molécula de tinte se puede caracterizar mediante técnicas analíticas como la espectroscopía ultravioleta visible (UV / Vis). En combinación con la determinación de la estructura química y la teoría química cuántica, Las relaciones estructura-propiedad de los colorantes orgánicos se han investigado cuantitativamente.

Una importante interacción luz-materia que se ha utilizado a menudo para crear colores visibles a simple vista es la absorción de luz en el régimen visible. Esta propiedad se encuentra a menudo en materiales que exhiben transferencia de carga entre los restos donador rico en electrones (D) y aceptor pobre en electrones (A).

Dependiendo de la estructura química de los compuestos involucrados, La TC puede ocurrir por vía intramolecular (ICT), es decir, dentro de una sola molécula, o intermolecularmente, es decir, entre dos moléculas individuales. Ejemplos destacados de compuestos que exhiben TIC son los tintes push-pull. Debido a su accesibilidad sintética, propiedades fotofísicas sintonizables y sus altos coeficientes de extinción, una variedad de colorantes orgánicos de este tipo ya se ha utilizado comercialmente durante más de un siglo.

Sistemas supramoleculares

Hoy dia, una plétora de tintes funcionales está disponible para realizar una variedad de aplicaciones (opto-) electrónicas como sensores, dispositivos de iluminación y fotovoltaicos. A diferencia de las TIC, La CT intermolecular ocurre cuando se forma un aducto cercano de restos D y A de dos moléculas diferentes.

Este aducto se denomina complejo CT. Un ejemplo particularmente famoso de un complejo CT se forma cuando se mezcla yodo con una solución acuosa de almidón y se nota por el desarrollo de un color azul intenso. Aunque esta formación de color ya se informó por primera vez hace más de 200 años, el enredo estructural del complejo de CT respectivo se desentrañó sólo mucho más tarde.

Una vez que se comprendieron mejor los requisitos estructurales para formar complejos de CT, Los complejos de TC podrían usarse para diseñar sistemas supramoleculares, es decir, para formar estructuras funcionales con tamaños más allá de una sola molécula.

Dispositivos electrónicos del futuro

En la tesis presentada, Andreas Rösch tiene como objetivo ampliar aún más el alcance de la preparación y aplicación de sistemas de transferencia de carga orgánica en el área de la química supramolecular. En la primera parte de esta tesis, preparó tintes orgánicos novedosos en los que los restos ricos en electrones y pobres en electrones están conectados covalentemente. Demuestra que una mezcla de los compuestos forma un material semiconductor que no solo transmite electrones sino que también polariza el espín del electrón.

Dado que la generación de tal corriente de espín polarizado es de interés potencial para su aplicación en catálisis asimétrica, implementó las relaciones estructura-propiedad obtenidas en el diseño de material libre de metales conocido por su aplicación en electrocatálisis.

En la segunda parte de la tesis, decoró superficies con matrices muy ordenadas de motivos ricos y pobres en electrones. Una de las arquitecturas generadas contiene pilas de moléculas ricas y pobres en electrones, en el que la estrecha proximidad de los restos D y A sugiere la formación satisfactoria de complejos CT en la superficie. Mostró por primera vez que una arquitectura de este tipo se puede formar en forma escalonada, enfoque no covalente. Este hallazgo tiene implicaciones importantes para el diseño de dispositivos electrónicos del futuro con dimensiones a nanoescala.