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    Dando un nuevo giro al disulfuro de tantalio de fase 1T:los científicos descubren un estado electrónico oculto
    Evolución con temperatura de polarones en capas de tantalio de 1T-TaS2 a través de diferentes fases de CDW:proporcional (C), casi proporcional (NC) e inconmensurable (IC). Cuando el CDW se elimina a alta temperatura, los polarones quedan en un estado similar al gas. Crédito:Comunicaciones de la naturaleza (2023). DOI:10.1038/s41467-023-42631-6

    La investigación a menudo se desarrolla como un proceso de varias etapas. La solución a una pregunta puede generar varias más, inspirando a los científicos a ir más allá y observar el problema más amplio desde varias perspectivas diferentes. Estos proyectos a menudo pueden ser el catalizador de colaboraciones que aprovechan la experiencia y las capacidades de diferentes equipos e instituciones a medida que crecen.



    Durante medio siglo, los científicos han profundizado en los misterios del disulfuro de tantalio en fase 1T (1T-TaS2 ), un material en capas inorgánico con algunas propiedades cuánticas intrigantes, como la superconductividad y las ondas de densidad de carga (CDW).

    Para descubrir la compleja estructura y el comportamiento de este material, investigadores del Instituto Jozef Stefan en Eslovenia y la Universidad Paris-Saclay en Francia se pusieron en contacto con expertos utilizando la línea de luz de la Función de Distribución de Pares (PDF) en la Fuente Nacional de Luz Sincrotrón II (NSLS-II). ), una instalación para usuarios de la Oficina de Ciencias del Departamento de Energía (DOE) de EE. UU. ubicada en el Laboratorio Nacional Brookhaven del DOE, para obtener más información sobre la estructura del material.

    Si bien el equipo de Eslovenia había estado estudiando este tipo de materiales durante décadas, carecían de la caracterización estructural específica que podía proporcionar el PDF.

    Los resultados de esta colaboración, publicados recientemente en Nature Communications , reveló un estado electrónico oculto que solo podía ser visto mediante una sonda de estructura local como la técnica de la función de distribución de pares. Con una comprensión más completa de 1T-TaS2 En los estados electrónicos, este material podría algún día desempeñar un papel en el almacenamiento de datos, la computación cuántica y la superconductividad.

    Un mejor punto de vista proporciona una mejor vista

    Cuando los científicos estudian un material, a veces quieren ver la forma en que se organizan los átomos en un rango corto (una escala de 10 nanómetros) y otras veces quieren ver cómo los patrones en una estructura atómica se repiten en un rango largo, como una escala micrométrica. .

    La diferencia entre estas escalas es comparable a mirar unos pocos edificios diferentes en una calle versus la forma en que están dispuestos los edificios en varias cuadras de la ciudad. Cada una de esas tareas requiere un punto de vista muy diferente. Al estudiar las propiedades de un material, es posible que los investigadores solo puedan ver ciertos comportamientos en una escala de longitud específica.

    "Hacemos varios tipos de mediciones en la línea de luz", explicó la científica principal de la línea de luz, Milinda Abeykoon. "Normalmente utilizamos difracción de rayos X en polvo (DRX) para caracterizar el orden de largo alcance de una muestra, pero en este material sospechábamos la coexistencia de características ordenadas de corto alcance que podrían conducir a sus interesantes propiedades, por lo que se utilizó PDF ideal para este tipo de caracterización estructural.

    "La línea de luz también cuenta con equipos especializados, como la configuración combinada de criocorriente y soplador de aire caliente, que fue crucial para que descubriéramos algunas de las características sutiles de este material que dependen de la temperatura en un rango de temperatura muy amplio".

    "Se puede tener un material que parece un sistema ordenado ideal de largo alcance cuando se observa usando XRD, pero se pueden detectar desviaciones estructurales a una escala más corta cuando se usa PDF", dijo Emil Bozin, científico que lidera la investigación de PDF dentro del División de Física de la Materia Condensada y Ciencia de Materiales (CMPMS) del Laboratorio Nacional Brookhaven y uno de los autores principales de este artículo.

    "Si no hubiéramos aplicado esta técnica, no habríamos podido ver que en realidad había un orden oculto de corto alcance en el sistema que todas las sondas utilizadas anteriormente habían pasado por alto. Hay un aspecto estructural local importante en esto. "

    1T-TaS2 :Un material en capas lleno de sorpresas

    Los dicalcogenuros de metales de transición, o TMD, son una clase de materiales construidos con capas atómicamente delgadas. Los TMD cuentan con un metal de transición que se encuentra entre dos capas de calcógenos, materiales que contienen oxígeno, azufre y selenio. Cada una de estas capas de material tiene solo un átomo de espesor:una millonésima parte del espesor de un mechón de cabello humano.

    En el caso de 1T-TaS2 , una fina capa de tantalio se intercala entre dos capas de azufre. Cada material tiene su propia estructura peculiar en capas, pero cuando las capas se combinan, los electrones interactúan entre sí en este entorno diferente y crean nuevas propiedades.

    Los TMD se han estudiado durante muchas décadas, ya que muestran CDW fascinantes pero complejos cuando se enfrían. Los CDW son una alineación particular ordenada de cargos a largo plazo que podría ser impulsada por diferentes factores; En diferentes materiales TMD, las capas se apilan de maneras sutilmente diferentes. La forma en que la estructura se ordena crea un sistema muy específico.

    1T-TaS2 es especial en muchos sentidos. Al igual que otros TMD, presenta este CDW, pero a diferencia de otros que siguen siendo metálicos, lo que significa que conducen bien la corriente eléctrica, este sistema en particular es en realidad aislante en su estado CDW.

    CDW es un fenómeno cuántico que implica el movimiento de electrones que forman un patrón repetitivo dentro de un material. Esta disposición afecta las propiedades electrónicas y estructurales del material, abriéndolo a diferentes aplicaciones, incluido el almacenamiento de memoria, la tecnología de sensores y la computación cuántica.

    Otra característica notable de 1T-TaS2 es que es un material candidato para líquido de espín cuántico. Los líquidos de espín cuántico son sistemas paramagnéticos, lo que significa que el material no tiene un orden magnético de largo alcance. Debido a las fluctuaciones cuánticas, su giro nunca se ordena, incluso a bajas temperaturas. Estos materiales se caracterizan por un entrelazamiento cuántico, lo que ha llamado la atención de los investigadores en el campo de la computación cuántica topológica.

    "Este es un concepto que se ha explorado profundamente en un sentido teórico", dijo Bozin, "pero hay pocos datos sobre la realización de estos conceptos por parte del sistema real. Si bien no estamos abordando este problema directamente en nuestro estudio, es uno de las características clave de este material que lo hacen tan interesante. Si se demuestra que el estado líquido de espín teórico de este material realmente puede estabilizarse, se abrirán nuevas posibilidades en el mundo de la ciencia de la información cuántica".

    Luz brillante sobre nuevas fases

    "1T-TaS2 no sólo es interesante por su potencial en la computación cuántica. También hay aplicaciones en la informática clásica que tienen un interés práctico más inmediato", afirmó Dragan Mihailovic, jefe del departamento de materias complejas del Instituto Jozef Stefan en Eslovenia y uno de los autores principales de este artículo.

    "Descubrimos que este material hace algo realmente extraordinario cuando se expone a pulsos muy cortos de luz o electricidad. Estos pulsos pueden causar un cambio en la configuración de carga dentro del CDW, lo que a su vez conduce a una gran caída en la resistencia eléctrica.

    "A bajas temperaturas, estos cambios pueden entrar en un estado conductor 'metaestable', que puede volverse de forma controlable al estado aislante a voluntad. Esto tiene aplicaciones prácticas en informática, como el almacenamiento de memoria, que el equipo de Eslovenia ya está empezando a explorar. con actores clave en la industria tecnológica.

    "Las ventajas clave provienen del hecho de que dichos dispositivos exhiben tiempos de conmutación de resistencia inferiores a picosegundos y tienen una disipación récord baja en el rango de atto-Joule. Combinados con excelentes propiedades de ciclo y escalado, estos dispositivos de 'memoria de configuración de carga' basados ​​en 1T- TaS2 son muy prometedores para todo tipo de aplicaciones de criocomputación."

    "Usando la técnica PDF para explorar la estructura cristalina de 1T-TaS2 En un amplio rango de temperaturas, hicimos varias observaciones muy sorprendentes", comentó Abeykoon. "La temperatura del material cambia la estructura electrónica".

    A medida que desciende la temperatura, el material entra en el estado CDW donde el orden de largo alcance del material comienza a distorsionarse y cambiar. Por debajo de 50 K (temperaturas en las que la aplicación de pulsos de luz rápidos da como resultado un estado metaestable), el material exhibe una distorsión estructural inesperada que acopla las capas vecinas de tantalio. Esta distorsión puede ser la clave para lograr un estado duradero creado por pulsos.

    Por el contrario, calentar el material por encima de 550 K elimina el CDW por completo, lo que debería dar como resultado un material sin distorsiones.

    "Sorprendentemente, las distorsiones de corto alcance similares a las observadas a bajas temperaturas persisten a escala local a temperaturas muy superiores a las del estado CDW", explicó Abeykoon. "Este resultado proporciona una idea de lo que está impulsando la formación de CDW en este sistema".

    Estas distorsiones de alta temperatura se originan en polarones, cuasipartículas creadas por electrones a medida que se mueven a través de la estructura reticular de un material e interactúan con él localmente. Por encima de los 600 K, la estructura en capas del sistema comienza a cambiar irreversiblemente. Se convierte de un apilamiento homogéneo de un tipo de capa sándwich de azufre-tántalo-azufre a una pila heterogénea donde cada dos capas sándwich cambia de tipo.

    A medida que ocurre el cambio, el número de polarones cae en un 50%. Esto significa que los polarones prefieren solo un tipo de capa sándwich:la que se ve en el prístino 1T-TaS2. .

    "Esto proporciona una prueba inequívoca de la existencia de polarones muy por encima de la temperatura de orden CDW, algo que nunca antes se había observado", afirmó Mihailovic.

    El orden de carga de este material (el patrón que los electrones crean en función de su densidad en diferentes áreas de un material) está impulsado por un mecanismo completamente diferente al que uno esperaría tradicionalmente. El ordenamiento implica la cristalización de polarones en su propio estado ordenado. Esto es similar a algo conocido como "cristal Wigner", que describe electrones dispuestos en un estado sólido y cristalino.

    Comprender las complejas propiedades electrónicas de este material y cómo controlarlas abre una serie de aplicaciones potenciales en electrónica, detección e informática, pero aún queda mucho más por aprender. Si bien estos estados ocultos que se exhiben al golpear el material con pulsos láser ultrarrápidos se han visto en el pasado, nunca se han entendido completamente.

    El equipo planea decodificar la estructura atómica y su relación con la estructura de equilibrio ordenado. La naturaleza dependiente de la temperatura del estado metaestable aún no se comprende completamente. Para aprovechar plenamente las capacidades de conmutación óptica y eléctrica de este material para aplicaciones de alta tecnología a temperaturas más cálidas, los investigadores necesitan determinar más detalles de este estado.

    "En este sistema todavía quedan varias zonas inexploradas", afirma Bozin, "incluida la estructura local. Nuestro estudio ha revelado que este sistema es en realidad mucho más complejo, y ya lo era al principio. Hay secretos sobre este material que siguen saliendo a la luz, y seguirán haciéndolo a lo largo de las décadas".

    Más información: E. S. Bozin et al, Cristalización de polarones mediante transiciones de orden de carga y espín en 1T-TaS2 , Comunicaciones de la Naturaleza (2023). DOI:10.1038/s41467-023-42631-6

    Información de la revista: Comunicaciones sobre la naturaleza

    Proporcionado por el Laboratorio Nacional Brookhaven




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