Un equipo dirigido por Philipp Werner, profesor de física en la Universidad de Friburgo y líder del proyecto de Fase 3 de NCCR MARVEL Soporte Continuo, Métodos de Simulación Avanzados, ha aplicado su método de simulación cuántica avanzada a la investigación del material complejo 1T -TaS ₂ . La investigación, publicada recientemente en Physical Review Letters , ayudó a resolver un conflicto entre resultados experimentales y teóricos anteriores, mostrando que la región superficial de 1T -TaS₂ exhibe una interacción no trivial entre el aislamiento de banda y el comportamiento de aislamiento de Mott cuando el material se enfría por debajo de 180 k.

1T-TaS₂ es un dicalcogenuro de metal de transición en capas que se ha estudiado intensamente durante décadas debido a los vínculos intrigantes entre las distorsiones dependientes de la temperatura en la red y los fenómenos relacionados con las correlaciones electrónicas.

Al enfriarse, el material sufre una serie de reordenamientos reticulares con una redistribución simultánea de la densidad electrónica, un fenómeno conocido como orden de onda de densidad de carga (CDW). En la fase alcanzada cuando el material se enfría por debajo de 180 k, una distorsión reticular periódica en el plano conduce a la formación de cúmulos de estrella de David (SOD) hechos de 13 átomos de tantalio. Simultáneamente, se observa un fuerte aumento de la resistividad. Otras propiedades interesantes de la fase de baja temperatura incluyen una transición a un estado superconductor bajo presión, así como la posibilidad de cambiar esta fase a fases metaestables metálicas de larga duración mediante la aplicación de pulsos cortos de láser o voltaje, lo que hace que el material sea potencialmente interesante para su uso en futuros dispositivos de memoria.

Durante muchos años, 1T -TaS₂ se consideraba un aislante de Mott y, de hecho, uno de los ejemplos prototípicos de un sistema Mott de banda única. Hace diez años, las investigaciones teóricas de la estructura electrónica de 1T -TaS₂ propuso un escenario en el que se formaba un estado aislante de Mott impulsado por la correlación dentro de los planos pero, debido al fuerte salto entre las capas, estaba presente una banda metálica en la dirección de apilamiento. Dentro de este escenario, una posible explicación de la naturaleza aislante del material es el desorden de apilamiento, un efecto que se sabe que existe en el material.

Las investigaciones teóricas posteriores sobre el papel del apilamiento de capas y sus efectos en el estado fundamental electrónico mostraron que la estructura de energía más baja exhibe un apilamiento de bicapas "AL" específico, donde A se refiere al centro de la estrella de David y L a la esquina superior derecha. Estos resultados, nuevamente sin depender estrictamente de la física de Mott, indican que el estado aislante podría deberse a brechas de unión-antiunión. Si bien esta imagen puede ser apropiada para la mayor parte, el descuido de los efectos de interacción implicaría un estado metálico anclado a la superficie de las muestras que termina con una bicapa rota, una característica que ha sido claramente descartada por varios experimentos recientes de espectroscopía de túnel de barrido (STS). which systematically reported gapped spectra for both terminations.

This contradiction between theory and experiment prompted researchers at the University of Fribourg to undertake a systematic study of the correlated electronic structure in the stacked bilayer system, using an advanced computational machinery developed within MARVEL.

The electronic behavior in strongly correlated quantum materials such as 1T -TaS₂ cannot be properly described in terms of band structure calculations—theoretical models meant to model such materials accurately must include the effects of strong electronic correlation. The GW + EDMFT ab initio approach for correlated materials modeling, is currently one of the most sophisticated methods available for correlated electron calculations. It has been shown to enable parameter-free simulations of correlated materials. In the present approach, however, the parameters of a multi-layer model were determined by comparison to the known STS spectra for mono-layers. Applying this technique then allowed to simulate semi-infinite systems of 1T -TaS₂ layers in the AL stacking arrangement, identified as the structural ground state in earlier research, for the two different surface terminations.

The calculations performed by postdoc Francesco Petocchi reproduced the spectral features reported in the literature and provided a natural interpretation for the distribution of multiplets observed in photoemission experiments performed by the group of Prof. Claude Monney at the University of Fribourg. Based on their model, they were able to conclude that the insulating behavior of 1T -TaS₂ stems from the complex interplay between bonding-antibonding splittings and electronic correlation.

These results, which provide a solid basis for the previous interpretations of recent measurements, indicate that while the bulk region of 1T -TaS₂ is essentially a band insulator in the low-temperature phase, the surface region exhibits a nontrivial interplay between band insulating and Mott insulating behavior. + Explora más

Stabilisation of charge density wave phase by interfacial interactions