Los científicos de materiales tienen como objetivo permitir la recombinación de carga no radiativa mediada por trampas de superficie para diseñar sistemas fotovoltaicos (células solares) de perovskita de haluro metálico altamente eficientes. Dado que la recombinación de cargas improductivas en los defectos superficiales puede limitar la eficiencia de las células solares híbridas de perovskita, los científicos pueden pasivar los defectos (inducir un tratamiento químico ácido-base) utilizando un enlace molecular pequeño. El carácter iónico de la red de perovskita puede permitir la pasivación de defectos moleculares a través de interacciones entre grupos funcionales y defectos superficiales. Sin embargo, Existe una falta de comprensión profunda sobre cómo las configuraciones moleculares pueden influir en la efectividad de la pasivación para facilitar el diseño molecular racional.

En un nuevo informe sobre Ciencias , Rui Wang y un equipo de investigación interdisciplinario en los departamentos de Física, Ciencia e Ingeniería de Materiales, Nanoingeniería, Química y Bioquímica y el Instituto de Materiales Nano y Blandos Funcionales en los EE. UU. Y China, investigó el entorno químico de un grupo funcional activado para la pasivación de defectos. Llevaron a cabo experimentos para lograr eficiencias de conversión de energía mejoradas para energía fotovoltaica de perovskita usando teofilina, compuestos de cafeína y teobromina que llevan grupos carbonilo (C =O) y amino (N-H). En experimentos tratados con teofilina, El enlace de hidrógeno del hidrógeno amino al yoduro de superficie optimizó la interacción del carbonilo con un defecto de antisitio de plomo (Pb) para mejorar la eficiencia de una célula de perovskita del 21 al 22,6 por ciento.

Los científicos de materiales implementan la pasivación de defectos como una estrategia importante para reducir la recombinación de carga improductiva y aumentar la eficiencia de conversión de energía (PCE) de los fotovoltaicos de película delgada de perovskita de haluro de metal policristalino para células solares. Basado en la química ácido-base de Lewis, la naturaleza iónica de la red de perovskita puede facilitar la pasivación molecular a través de la unión coordinada. Basado en reglas de diseño molecular, los científicos pueden seleccionar moléculas con configuraciones de unión óptimas para tales actividades de pasivación de defectos superficiales. En este trabajo, Wang y col. demostraron altas eficiencias para los dispositivos de perovskita (PV) a través de la identificación de defectos y realizaron un diseño racional e investigaciones exhaustivas del entorno químico que rodea al grupo funcional activo para la pasivación de defectos. En películas delgadas policristalinas de perovskita de alta calidad con granos monocapa, los defectos interiores eran insignificantes en comparación con los defectos superficiales.

El equipo de investigación utilizó cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para comparar las energías de formación de defectos nativos seleccionados en la superficie de la perovskita. Dado que los bordes de las bandas de las perovskitas están compuestos por orbitales de plomo (Pb) y yodo (I), Wang y col. investigó específicamente defectos puntuales que involucren Pb e I, Pb vacante (V _Pb ), Yo vacante (V _I ) y defectos de antisitio de Pb-I. Usando espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS), El equipo de investigación confirmó que la superficie de la película delgada de perovskita tal como fue fabricada que se sintetizará en un método de dos pasos es rica en Pb. Luego, usando la vista de la capa superior de estructuras atómicas, estudiaron defectos superficiales, seguido del método de corrección de dispersión 3 (DFT-D3) para calcular las energías de formación de defectos (DFE). Según los resultados, el equipo de investigación se centró en la interacción entre el Pb de superficie y el defecto antisitio para considerar moléculas candidatas para la pasivación del defecto. Para esto, eligieron un pequeño conjunto de moléculas que compartían grupos funcionales idénticos, aunque con estructuras químicas estratégicamente variables para incluir teofilina, cafeína y teobromina, para interactuar con los defectos.

Estas moléculas se encuentran típicamente en productos naturales como el té, café y chocolate, y por lo tanto son fácilmente accesibles. Las moléculas también eran de naturaleza no volátil, haciéndolos adecuados para interacciones con defectos en perovskita para la estabilidad del dispositivo a largo plazo. Wang y col. incorporó teofilina en la superficie de una película delgada de perovskita a través de una técnica de postratamiento para mejorar la PCE (eficiencia de conversión de energía) del 21 por ciento al 23 por ciento en los dispositivos fotovoltaicos. Probaron las curvas de densidad-voltaje de corriente de los dispositivos fotovoltaicos con y sin tratamiento con teofilina y acreditaron voltaje de circuito abierto mejorado (V _jefe ) a la pasivación de la superficie por la teofilina debido a las interacciones ácido-base de Lewis entre el grupo C =O en la teofilina y los defectos superficiales del antisitio Pb. Luego compararon los resultados de un dispositivo tratado con teofilina con un dispositivo PV de perovskita tratado con cafeína.

Después, Wang y col. ubicó el grupo N-H junto al grupo C =O (carbonilo) en el mismo anillo de seis miembros en la teobromina para producir una distancia más corta entre los dos grupos, seguido de la desactivación de interacciones espacialmente efectivas para formar una energía de interacción aún más débil (E _{En t} ) de -1,1 eV. Los resultados enfatizaron la importancia de la configuración constructiva de los grupos N-H y C =O para permitir interacciones cooperativas de múltiples sitios y permitir el efecto de pasivación sinérgica para formar perovskitas eficientes y estables. Wang y col. estudió la variación en el C =O y PbI ₂ interacción de la superficie de perovskita terminada con diferentes configuraciones utilizando espectroscopía de infrarrojos por transformada de Fourier (FTIR). Examinaron los efectos de pasivación de la superficie de las tres moléculas utilizando diferentes configuraciones con fotoluminiscencia (PL) y observaron que la intensidad de PL aumentaba notablemente después del tratamiento con teofilina. También observaron una mayor intensidad de PL después del tratamiento con cafeína, que no fue tan fuerte como la teofilina y disminuyó la intensidad de PL para la teobromina en comparación con el material de referencia; atribuyeron esto a la configuración molecular destructiva de los agentes de pasivación para producir un aumento de los sitios de recombinación de carga.

Luego, los científicos dedujeron la densidad de trampas de estados (tDOS), es decir., el número de estados ocupados en el sistema, dentro de los dispositivos fabricados a través de la capacitancia dependiente de la frecuencia angular en función de la energía del defecto. Los resultados demostraron una reducción en los estados de trampa para los dispositivos de perovskita tratados con teofilina y cafeína en comparación con el material de referencia. A diferencia de, el tratamiento con teobromina indujo más estados trampa, consistente con la disminución observada en PCE. Wang y col. confirmaron el cambio en tDOS con diferentes tratamientos de superficie utilizando modelos teóricos y caracterización por espectroscopía de impedancia electroquímica (EIS) para comprender los procesos de transporte de portadores bajo iluminación en la interfaz.

El dispositivo con tratamiento de superficie con teofilina tuvo la impedancia más pequeña; lo que significa una recombinación de carga sustancialmente suprimida en la interfaz, originados por estados de defectos superficiales reducidos. Los dispositivos tratados con cafeína registraron una impedancia mayor, mientras que los dispositivos tratados con teobromina demostraron una impedancia aún mayor. Para comprender la interfaz de perovskita tratada con teofilina, los científicos llevaron a cabo más caracterizaciones utilizando espectroscopía de fotoelectrones ultravioleta (UPS) para medir la estructura de la banda de superficie. Seguido de microscopía de fuerza atómica (AFM) combinada con microscopía de fuerza de sonda Kelvin (KPFM) para comprender la influencia de la teofilina en la morfología de la superficie y el potencial de la superficie. Las superficies tratadas con teofilina exhibieron un mayor potencial químico electrónico en comparación con la película de referencia, al tiempo que conservaban la morfología de la superficie sin cambios.

La película de perovskita mostró una vida útil del portador ligeramente más larga después del tratamiento con teofilina, mientras que observó un perfil de descomposición más rápido al agregar una capa transportadora de agujeros en la parte superior de la película para reducir la recombinación y aumentar las propiedades de absorción. La dinámica mejorada del portador se originó debido a la pasivación superficial efectiva con teofilina. Cuando Wang et al. caracterizó además la superficie usando mediciones de corriente inducida por haz de electrones (EBIC) en sección transversal; Los dispositivos tratados con teofilina exhibieron una corriente EBIC más alta en comparación con el dispositivo de referencia para indicar una mayor eficiencia de recolección de portadores.

El tratamiento con teofilina también permitió un deterioro mínimo en las capas de perovskita para dar como resultado menos sitios de recombinación de superficie y mostró una histéresis insignificante (defectos microscópicos de la superficie). La estabilidad de almacenamiento mejorada de los dispositivos tratados con teofilina podría mantener> 95 por ciento de su PCE original al almacenarlo en condiciones ambientales de humedad durante 60 días. De este modo, Rui Wang y sus colegas lograron una eficiencia de conversión de energía estable para dispositivos fotovoltaicos después de incorporar teofilina para la estabilidad operativa a largo plazo.

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