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    Monocristales heteroestructurales naturales de van der Waals con propiedades magnéticas y topológicas

    Estructuras cristalinas y patrones de XRD (difracción de rayos X). (A) - (D) Estructuras cristalinas. (E) - (F) Patrones de difracción de rayos X en polvo después del refinamiento de Rietveld (un método utilizado para caracterizar materiales cristalinos). Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax9989

    Las heteroestructuras con magnetismo y topología (geometría) son materiales prometedores para realizar estados cuánticos topológicos exóticos. Sin embargo, Estos materiales son difíciles de diseñar o sintetizar. En un nuevo informe sobre Avances de la ciencia , Jiazhen Wu y un equipo de investigación interdisciplinario en los departamentos de Investigación de Materiales, Ciencia optoelectrónica, Física, Investigación de materia condensada y materiales avanzados en Japón y China, informó del desarrollo de heteroestructuras magnéticas naturales de van der Waals. Las construcciones exhibieron propiedades magnéticas controlables mientras mantenían sus estados de superficie topológicos.

    Durante el proceso, Los científicos y físicos de materiales debilitaron gradualmente el acoplamiento de intercambio antiferromagnético entre capas mientras aumentaban la separación de las capas magnéticas para observar un efecto Hall anómalo. A una temperatura inferior a 5 K, el fenómeno se acopló bien con la magnetización para causar histéresis ferromagnética, es decir, aplicar un campo magnético externo a un ferromaimán provocando la alineación de sus dipolos atómicos. Los investigadores tienen como objetivo utilizar las heteroestructuras homogéneas con interfaces atómicamente nítidas y propiedades magnéticas intrínsecas para estudiar fenómenos exóticos como el efecto Hall anómalo cuántico, estados aislantes de axiones y efectos magnetoeléctricos topológicos (la inducción de magnetización por un campo eléctrico y la inducción de polarización eléctrica por un campo magnético).

    En la física de la materia condensada, Las heteroestructuras magnéticas han atraído una atención considerable para formar nuevas aplicaciones en los campos en desarrollo de la espintrónica y la topotrónica (nanoelectrónica basada en estructuras topológicas). Por ejemplo, técnicas de deposición bien establecidas que ayudan al crecimiento de la película delgada, incluida la epitaxia de haz molecular, La deposición por láser pulsado y la pulverización catódica han acelerado el campo para facilitar propiedades únicas como la magnetorresistencia gigante. Por ejemplo, La magnetorresistencia de túneles había demostrado previamente capacidades técnicas básicas para el almacenamiento de información digital. Sin embargo, Los desarrollos de investigación de heteroestructuras magnéticas siguen siendo limitados debido a las técnicas de deposición asociadas, obstaculizando estudios de amplio alcance de sistemas de materiales únicos. Sin embargo, Los investigadores utilizaron recientemente el método de transferencia para preparar heteroestructuras de van der Waals de forma intrincada con técnicas sofisticadas.

    Los investigadores también habían desarrollado recientemente heteroestructuras combinadas con capas magnéticas y capas de aislante topológico (TI) para formar estados cuánticos topológicos exóticos. Pero el desarrollo de una plataforma ideal para estudiar los efectos cuánticos utilizando una heteroestructura homogénea que contiene interfaces atómicamente nítidas y propiedades magnéticas intrínsecas sigue siendo experimentalmente difícil de alcanzar. En este trabajo, Wu y col. informó heteroestructuras de van der Waals de origen natural (MnBi 2 Te 4 ) metro (Bi 2 Te 3 ) metro con propiedades magnéticas controlables y estados de superficie topológicos (SS). Prepararon monocristales usando el método de flujo (método de crecimiento de cristales) e identificaron variantes de las moléculas usando mediciones de difracción de rayos X (XRD) y microscopía electrónica de transmisión de barrido (STEM). Cuando el equipo de investigación debilitó gradualmente las interacciones de intercambio antiferromagnético (AFM) entre capas, los materiales se convirtieron en un sistema de competencia de orden magnético con un estado ferromagnético (FM) estabilizado por debajo de 5K.

    Heteroestructuras magnéticas de van der Waals de (MnBi2Te4) m (Bi2Te3) n. (A a D) Esquemas de la evolución de las heteroestructuras. Las flechas muestran la orientación de giro de Mn con el negro apuntando hacia abajo y el blanco apuntando hacia arriba. Los signos de interrogación en (C) y (D) muestran la incertidumbre de las orientaciones de los espines debido a las complejas interacciones magnéticas. (E a H) Imágenes del sistema de campo oscuro anular de alto ángulo de resolución atómica (HAADF) de los compuestos mostrados en (A) a (D). Las imágenes se toman a lo largo de un eje de zona perpendicular al eje c. QL significa quintuple layer y SL significa septuple layer. (I a L) Patrones de difracción de electrones de área seleccionada (SAED) de los compuestos mostrados en (A) a (D). Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax9989.

    Dado que la magnetización tenía un eje fácil fuera del plano, los investigadores observaron un efecto Hall (AH) anómalo, bien combinado con la magnetización. Investigaron las estructuras electrónicas no triviales de MnBi 4 Te 7 en el volumen y la superficie utilizando cálculos de la teoría funcional de la densidad (DFT) para confirmar sus propiedades de aislante topológico antiferromagnético (AFM TI). Wu y col. detectó experimentalmente los estados de la superficie utilizando mediciones de espectroscopía de fotoemisión resuelta en ángulo (ARPES) y se espera que el nuevo material proporcione una plataforma para investigar diversos intereses en espintrónica y topotrónica.

    Por ejemplo, el recientemente informado MnBi 2 Te 4 El compuesto sintético es un antiferromagnet de van der Waals intrínseco que muestra estados de superficie (SS) topológicos no triviales. Dado que los dos materiales de van der Waals Bi 2 Te 3 y MnBi 2 Te 4 demostraron restricciones de celosía similares, los investigadores estaban ansiosos por probar la posibilidad de sintetizar heteroestructuras naturales con capas atómicas quíntuples alternas (QL) y capas atómicas séptuples (SL).

    Basado en la suposición, los investigadores prepararon muestras policristalinas relativas a la formulación de (MnBi 2 Te 4 ) metro (Bi 2 Te 3 ) norte y formó MnBi 4 Te 7 y MnBi 6 Te 10 usando una ruta de reacción en estado sólido. El equipo de investigación observó las nuevas heteroestructuras utilizando mediciones de campo oscuro anular de alto ángulo (HAADF) y STEM. Las imágenes de resolución atómica fueron muy consistentes con las estructuras cristalinas obtenidas previamente usando mediciones XRD y alineadas con el modelo propuesto. Además, confirmaron los altos grados de cristalinidad de las muestras preparadas utilizando patrones de difracción de electrones de área seleccionada (SAED).

    Patrones XRD de monocristales. (A) MnBi2Te4. (B) MnBi4Te7. La medición se realizó en piezas monocristalinas (mostradas en los recuadros) con solo el plano a-b expuesto a rayos X. Los recuadros también muestran los modelos de estructura basados ​​en capas SL y QL van der Waals. a.u., unidades arbitrarias. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax9989.

    Para probar las propiedades físicas, Wu y col. luego crecieron cristales individuales de MnBi 2 Te 4 y MnBi 4 Te 7 utilizando un método asistido por flujo y encontró que la síntesis era difícil ya que las fases solo evolucionaron en un rango de temperatura muy estrecho. Los científicos mostraron MnBi 4 Te 7 comparativamente más complejo debido a la presencia de capas atómicas QL y SL (quíntuple y séptuple). Los investigadores comprobaron la superficie fresca de las muestras mediante espectroscopia electrónica Auger y espectroscopia fotoelectrónica de rayos X a alto vacío y los resultados indicaron que las muestras estaban limpias y confirmaron la presencia de todos los elementos propuestos (manganeso [Mn], bismuto [Bi] y telurio [Te]).

    Para comprender las estructuras magnéticas, Wu y col. a continuación se realizaron las mediciones de magnetización de las muestras monocristalinas MnBi 2 Te 4 y MnBi 4 Te 7 . Los dos compuestos mostraron estructuras magnéticas contrastantes. Para obtener información adicional sobre la estructura electrónica y la topología de MnBi 4 Te 7, el equipo de investigación realizó cálculos de DFT (teoría funcional de la densidad) utilizando el método funcional híbrido, que se utiliza ampliamente para estudiar materiales con banda prohibida pequeña. El equipo demostró las estructuras de banda del MnBi a granel 4 Te 7 compuesto con y sin acoplamiento espín-órbita (SOC).

    IZQUIERDA:Propiedades magnéticas de los monocristales de MnBi2Te4 y MnBi4Te7. (A a C) Susceptibilidad magnética y magnetización de MnBi2Te4. Los parámetros θ y μeff son la temperatura de Curie-Weiss y el momento efectivo, respectivamente. (D a F) Susceptibilidad magnética y magnetización de MnBi4Te7 en campos altos. (G a I) Susceptibilidad magnética y magnetización de MnBi4Te7 en campos bajos. Las flechas negras con líneas de puntos en (I) muestran las direcciones de barrido del campo magnético. Las heteroestructuras y estructuras de espín se muestran esquemáticamente como recuadros en (B), (C), (MI), (F), y yo). DERECHA:Estructuras de bandas DFT de MnBi4Te7. (A) Estructura de banda a granel sin SOC. (B) Estructura de banda a granel con SOC. (C) Estructura de bandas de una losa de cinco capas de van der Waals terminada en QL. (D) Estructura de bandas de una losa de siete capas de van der Waals terminada en SL. Los cálculos se realizaron asumiendo un estado fundamental de AFM. El grosor de la banda es proporcional a la contribución de los átomos indicados (A y B) o capas de van der Waals [QL / SL en (C) y (D)]. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aax9989.

    Después de eso, los científicos midieron el estado de la superficie de MnBi 4 Te 7 utilizando ARPES (espectroscopia de fotoemisión resuelta en ángulo) a 20 y 300 K con una energía de fotón de excitación de 48 eV similar a una investigación anterior. Comparado con los resultados calculados, observaron que los estados de superficie medidos se derivan principalmente de la SL- (capa atómica séptuple), aunque no excluyeron contribuciones de la QL- (quintuple capa atómica). Para explicar las observaciones, Los científicos también consideraron la posibilidad de que los tamaños de los dominios de superficie QL / SL sean mucho más pequeños que el tamaño del punto del haz de fotones empleado para el análisis espectroscópico (ARPES).

    Wu y col. fluctuaciones de espín ferromagnético observadas en MnBi 4 Te 7 por encima de la temperatura de transición (T norte ) y los atribuyó a los resultados observados dentro de la configuración. Sin embargo, los resultados provocaron una pregunta abierta que requería más investigaciones. Notablemente, estados de superficie del MnBi 4 Te 7 eran más complejos que MnBi 2 Te 4 Al comprender las propiedades de la superficie y las propiedades magnéticas sintonizables de las heteroestructuras magnéticas, lo ideal es que los investigadores puedan explorar los fenómenos magnetoeléctricos cuantificados sintonizables en el futuro.

    Wu y col. también registró las propiedades eléctricas de MnBi 4 Te 7 cristales individuales, que difería notablemente del MnBi 2 Te 4 variante. El compuesto tenía una conductividad metálica con el efecto Hall mostrando una concentración de portador de 2,85 x 10 20 cm -3 a 2 grados Kelvin. La resistividad de Hall tenía una dependencia de campo lineal en campos altos para sugerir un solo portador en el compuesto. Wu y col. caracterizó las propiedades de transporte eléctrico anómalas y las estructuras magnéticas de MnBi 4 Te 7 monocristales para mostrar aún más la dependencia de las transiciones de giro-giro de la magnetorresistencia.

    IZQUIERDA:Estructura de banda de superficie de MnBi4Te7 a una energía fotónica de 48 eV. (A y C) SS medidos a lo largo de la dirección Γ¯¯ − M¯¯¯¯ a 20 y 300 K, respectivamente. Las gráficas de intensidad están simétrizadas con respecto a las líneas centrales y promediadas. (B y D) Las curvas de distribución de energía extraídas de los mapas de intensidad de (A) y (C), respectivamente, en el rango de −0,24 Å − 1

    Los electrones asociados dentro del compuesto experimentaron una tasa de dispersión más alta en mesetas de magnetorresistencia (estado de alta resistencia) que en un campo magnético más bajo o más alto. Los científicos observaron que tales mesetas de magnetorresistencia no podrían sobrevivir a temperaturas más altas (> 0,35 K), ya que la activación térmica podría potencialmente destruir los estados antiferromagnéticos y provocar que el sistema entre en un estado ferromagnético. En tono rimbombante, las mesetas en la conductividad de Hall anómala se asemejaban a los estados de aislamiento de axiones y, por lo tanto, el sistema actual también podría potencialmente formar una plataforma para crear aisladores de axiones debidamente ajustados. Cuando la corriente fluye a través de las capas magnéticas y no magnéticas en la configuración, los efectos de magnetorresistencia pueden volverse mucho más fuertes, similar a los materiales con magnetorresistencia gigante.

    De este modo, Jiazhen Wu y sus colegas resumieron las estructuras magnéticas dependientes del campo y la temperatura de MnBi 4 Te 7 , indicando el compuesto como un sistema competidor de orden magnético. Relativamente, no observaron esta situación competitiva con MnBi 2 Te 4 . Los investigadores esperan que el orden magnético competitivo de los compuestos induzca estados topológicos cuánticos inexplorados. Las estructuras magnéticas exóticas experimentales de los materiales presentes conducirán a intereses fundamentales en el magnetismo. El trabajo también proporcionará una nueva plataforma para que topotronics realice fenómenos magnetoelectrónicos cuantificados. El aislamiento exitoso de los materiales de van der Waals brindará a los científicos y físicos de materiales nuevas oportunidades para estudiar la interacción entre el magnetismo y la topología dentro de límites bidimensionales.

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