Las estructuras orgánicas covalentes (COF) son una clase especial de materiales compuestos de bloques de construcción orgánicos interconectados que se mantienen unidos mediante fuertes enlaces químicos. Presentados con átomos distribuidos uniformemente y abundante espacio vacío interno, los COF se pueden utilizar como punto de partida para desarrollar materiales funcionales a base de carbono.
Cuando se someten a altas temperaturas, los COF pierden su forma plana bidimensional (2D) y se convierten en una estructura tridimensional (3D). Para obtener la reducción de dióxido de carbono (CO2 RR) catalizadores con gran porosidad, alta conductividad y abundancia de sitios de borde para heteroátomos dopados, el control de la estructura del carbono derivado de COF es de vital importancia, pero aún está poco explorado.
Un grupo de investigación dirigido por el Prof. Zeng Gaofeng y Xu Qing del Instituto de Investigación Avanzada de Shanghai (SARI) de la Academia de Ciencias de China, en colaboración con el Prof. He Yue de la Universidad Jiao Tong de Shanghai, utilizando una estrategia de síntesis de plantillas, desarrolló COF derivado. Carbonos en diferentes dimensiones para catalizar CO2. RR. El estudio fue publicado en SusMat .
Los investigadores sintetizaron los carbonos derivados de COF de 1D a 3D mediante métodos de pirólisis de plantilla. Para el carbono 1D, se depositó una capa de COF sobre nanotubos de carbono (CNT) como plantilla, mientras que para el carbono 2D, los COF se depositaron sobre grafeno (Gr).
Los investigadores también carbonizaron directamente el precursor de COF para crear carbono 3D. El precursor de COF utilizado en los experimentos fue TP-BPY-COF, que se sintetizó a partir de sustancias químicas específicas mediante métodos solvotérmicos.
Los espectros EXAFS mostraron que los materiales de carbono derivados de COF resultantes contenían muchos sitios de nitrógeno (N), que actuaban como centros catalíticos, particularmente en forma de CoN5 . Entre los diversos catalizadores probados, el catalizador 1D basado en COF exhibió un rendimiento excepcional debido a su fuerte afinidad por el CO2. , un mayor número de sitios defectuosos y una conductividad electrónica superior. Estas cualidades resultaron en una mayor CO2 Actividad RR y selectividad hacia el producto deseado (CO), en comparación con los catalizadores 2D y 3D.
Los hallazgos de este estudio no solo presentan la importancia de adaptar la estructura de los carbonos derivados del COF para mejorar su eficacia como catalizadores en CO2 reacciones de reducción, sino que también proporcionan una nueva perspectiva para desarrollar catalizadores eficientes basados en COF. Empleando materiales de carbono derivados de COF como catalizadores de CO2 electrorreducción, CO2 pueden convertirse potencialmente en valiosos compuestos químicos o incluso en combustibles renovables.
Más información: Guojuan Liu et al, Ingeniería dimensional de carbonos derivados de estructuras orgánicas covalentes para la reducción electrocatalítica de dióxido de carbono, SusMat (2023). DOI:10.1002/sus2.167
Proporcionado por la Academia China de Ciencias