Gráficamente abstracto. Crédito:Catálisis ACS (2022). DOI:10.1021/acscatal.1c05896
Las zeolitas son uno de los catalizadores selectivos de forma. Las características de las zeolitas, que provienen del confinamiento estructural en las dimensiones moleculares, son cruciales para la catálisis selectiva de forma.
Los sitios de ácido catalítico en diferentes posiciones de las zeolitas muestran un efecto de confinamiento distinto para las moléculas reactivas, especialmente reflejado en la zeolita de mordenita (MOR) que cataliza la reacción de carbonilación del éter dimetílico (DME).
Recientemente, un equipo de investigación dirigido por el Prof. Liu Zhongmin del Instituto de Física Química de Dalian de la Academia de Ciencias de China (CAS) desarrolló una nueva estrategia para eliminar preferentemente los sitios ácidos en los canales de anillo de 12 miembros (12-MR) de Zeolita MOR mediante un tratamiento de sililación con trimetilclorosilano (TMCS), que podría mejorar el rendimiento de la carbonilación de DME.
Este estudio fue publicado en ACS Catalysis el 1 de abril.
Los canales de anillo de 8 miembros (8-MR) de la zeolita MOR se prefieren para la carbonilación selectiva de DME, mientras que los canales de 12-MR más grandes pueden acomodar más rutas de reacción, lo que provocará una desactivación rápida de la zeolita MOR. Por lo tanto, es necesario eliminar selectivamente los sitios ácidos en los canales 12-MR de MOR para mejorar su rendimiento catalítico en la reacción de carbonilación de DME.
Los investigadores utilizaron la transformada infrarroja de Fourier de reflectancia difusa in situ (DRIFT) y 29 Técnicas espectroscópicas de resonancia magnética nuclear (RMN) de polarización cruzada (CP) de Si para investigar la interacción de las moléculas de TMCS con los grupos hidroxilo puente dentro de diferentes posiciones de la zeolita H-mordenita (HMOR).
Descubrieron que las moléculas de TMCS unían el marco HMOR a través de una reacción de hidrólisis entre los grupos cloro y Brønsted H
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átomos para cubrir los sitios ácidos. Debido a la limitación de espacio, el tratamiento de sililación retuvo selectivamente la mayoría de los sitios ácidos (80 %) en la posición deseada por TMCS reemplazando el Brønsted H
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átomos dentro de los canales 12-MR en la zeolita HMOR, lo que conduce a una mejor selectividad y una vida útil mucho más prolongada en la reacción de carbonilación de DME. Catálisis por boca que impulsa la formación de isoparafinas a partir de gas de síntesis sobre catalizadores bifuncionales