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    Los espaciadores orgánicos mejoran el rendimiento de los LED

    Ilustración que muestra el principio de funcionamiento de un diodo emisor de luz fabricado con materiales semiconductores dispuestos en una estructura cristalina de "perovskita". Partículas de luz o fotones, se emiten cuando los electrones (e-) y los huecos (h +) en los materiales se recombinan bajo un voltaje aplicado. Un equipo dirigido por el Laboratorio Nacional de Los Alamos en colaboración con Brookhaven y Argonne National Laboratories demostró que la eficiencia de la emisión de fotones por recombinación y el brillo de esta emisión pueden mejorarse ajustando los grandes compuestos que contienen carbono que cubren el cristal de perovskita. Crédito:Laboratorio Nacional Brookhaven

    Los diodos emisores de luz (LED) liberan energía en forma de luz cuando los electrones y los "huecos" (vacantes de electrones) se recombinan en respuesta a un voltaje aplicado. En los ultimos años, Los científicos han centrado su atención en los LED basados ​​en materiales híbridos orgánicos (que contienen carbono) e inorgánicos con la misma estructura cristalina que la perovskita mineral. A diferencia de los LED orgánicos que se encuentran en algunos productos electrónicos de consumo, como televisores y pantallas de teléfonos móviles, Los LED a base de perovskita están hechos de materiales económicos abundantes en la tierra, como plomo, halógenos como yoduro o bromuro, e iones orgánicos cargados positivamente. Es más, las perovskitas se pueden preparar en solución a temperatura ambiente, a diferencia de las altas temperaturas y las condiciones de vacío requeridas por los materiales en los LED inorgánicos.

    En particular, Las perovskitas 2-D intercaladas entre grandes moléculas orgánicas, que actúan como espaciadores en la red cristalina de perovskita, han atraído mucho interés no solo por su capacidad de fabricación de bajo costo sino también por sus propiedades optoelectrónicas mejoradas. La alta pureza del color, sintonía, y el brillo de las perovskitas en capas bidimensionales las convierten en materiales prometedores para la iluminación y las pantallas de próxima generación. Además, la eficiencia cuántica externa de los LED basados ​​en perovskita (la relación entre el número de partículas de luz emitidas por el dispositivo y el número de electrones que pasan a través del dispositivo) ha mejorado rápidamente.

    Ahora, Un equipo dirigido por el Laboratorio Nacional de Los Alamos del Departamento de Energía de los EE. UU. (DOE) en colaboración con Brookhaven y Argonne National Laboratories ha demostrado que la elección del espaciador orgánico impacta significativamente el rendimiento de los LED. Mediante el uso de espaciadores orgánicos con átomos dispuestos en un anillo en lugar de una cadena lineal, los científicos aumentaron la eficiencia del dispositivo en dos órdenes de magnitud (hasta alrededor del 12 por ciento) y el brillo en 70 veces, con una luminancia cercana a la de los LED orgánicos verdes típicos.

    "Los grandes espaciadores orgánicos cortan la red cristalina de perovskita 3-D en una estructura de capas 2-D que consiste en láminas atómicas similares al grafeno cada una de menos de una milmillonésima de metro de espesor, "explicó Wanyi Nie, científico del Centro de Nanotecnologías Integradas (CINT) de Los Alamos.

    En este caso, los científicos compararon los LED basados ​​en perovskitas de bromuro de plomo 2-D con espaciadores orgánicos de alquilo (lineal) o bencilo (anillo). Para garantizar una comparación justa entre los dos tipos de dispositivos, Nie y Hsinhan (Dave) Tsai, becario postdoctoral distinguido de J. Robert Oppenheimer en Los Alamos, sintetizaron por primera vez materiales de alta calidad y fabricaron películas delgadas de perovskitas altamente cristalinas en las mismas condiciones de procesamiento. Luego, validaron la estructura cristalina y la orientación de las películas mediante microscopía electrónica y dispersión de rayos X.

    Próximo, el equipo estudió las propiedades de emisión de luz (fotoluminiscencia) de las películas en el Centro de Nanomateriales Funcionales (CFN) de Brookhaven y el Centro de Materiales a Nanoescala de Argonne (CNM).

    En la instalación de microscopía y espectroscopía óptica avanzada de CFN, El científico de planta Mircea Cotlet y el investigador asociado Mingxing Li del Grupo de nanomateriales blandos y biológicos midieron el deterioro de la fotoluminiscencia de las películas después de la excitación con un pulso de luz.

    Una fotografía de las películas delgadas bajo exposición a la luz ultravioleta muestra que la perovskita con el espaciador orgánico en forma de anillo (bencil perovskita, derecha) emite una luz mucho más brillante que la perovskita con el espaciador orgánico lineal (alquil perovskita, izquierda). Los objetos circulares azules en la esquina derecha son marcas que indican los espaciadores respectivos en el sustrato de vidrio. Crédito:Laboratorio Nacional Brookhaven

    "Microscopía óptica de resolución temporal llamada, esta técnica nos permite medir la velocidad a la que los electrones y los huecos se recombinan, a su vez, nos proporciona información sobre la vida útil de los portadores de carga, "explicó Cotlet.

    "Nuestras mediciones mostraron que los portadores excitados por la luz en la bencil perovskita tienen una vida útil cinco veces más larga que la de la alquil perovskita, "dijo Li.

    La vida útil prolongada del portador aumentó la eficiencia de luminiscencia, resultando en una emisión de luz más brillante de la bencil perovskita.

    En CNM, El científico de planta Xuedan Ma aplicó microscopía láser de barrido de alta resolución para mapear las distribuciones espaciales de la fotoluminiscencia de las películas. Este mapeo reveló que las películas delgadas de bencil perovskita tenían un intensidad de emisión más uniforme.

    "Observamos diferencias bastante sustanciales en las intensidades de emisión y distribuciones de los diferentes tipos de películas, que podría atribuirse a las distintas dinámicas del portador en los materiales, "dijo mamá.

    Para vincular estas propiedades fotofísicas con la dinámica de la estructura electrónica, El equipo de Xiaoyi Zhang en Advanced Photon Source (APS) de Argonne realizó una espectroscopia de absorción de rayos X de resolución temporal.

    "Este método se basa en la estructura de tiempo única y los potentes pulsos de rayos X únicos del APS para rastrear cambios muy pequeños que ocurren muy rápidamente, ", dijo Zhang." La técnica de absorción de rayos X de resolución temporal en sí es muy sensible a los cambios de carga, para que pueda decirnos absolutamente dónde está la carga y cómo fluye dentro del material ".

    Un esquema que muestra la arquitectura del dispositivo LED en capas. Las cargas (electrones y huecos) se inyectan a través de los electrodos superior (Al) e inferior (ITO). Entre los electrodos hay una capa de transporte de electrones (TPBi) y una capa de transporte de huecos (TPD). Como se muestra en la leyenda, la perovskita en capas 2-D (RPLP) en el medio del dispositivo consiste en bromuro de plomo (PbBr6) separado por una molécula orgánica (MA), que estabiliza el cristal internamente. Los grandes espaciadores orgánicos (azules) que "cubren" la perovskita externamente son lineales (BA) o en forma de anillo (PEA). Crédito:Laboratorio Nacional Brookhaven

    Los espectros mostraron un cambio en la estructura electrónica en los sitios de bromuro de la bencil perovskita solamente.

    "Los agujeros en los sitios de bromuro no se atascan inmediatamente en las trampas de carga, o defectos electrónicos en el material, ", explicó Tsai." Los agujeros pueden esperar a que los electrones aparezcan y se recombinen para generar luz en lugar de un desperdicio de calor. Este fenómeno está relacionado con la estructura cristalina 2-D del material. El rígido El anillo de bencilo voluminoso afecta el empaque cristalino de la perovskita, cambiando así el transporte de carga y los procesos de recombinación ".

    De vuelta en Los Alamos, Nie y Tsai ensamblaron las películas delgadas en LED y midieron la eficiencia y el brillo del dispositivo. En una demostración final, realizaron una prueba de vida operativa del LED basado en bencil perovskita. En funcionamiento continuo con una alta corriente de inyección y en condiciones ambientales, el dispositivo duró 25 minutos.

    "En comparación con los LED orgánicos, que puede durar 100, 000 horas, 25 minutos pueden parecer cortos, ", dijo Nie." Pero es una mejora si se considera que las perovskitas apenas están comenzando a ser investigadas y tienden a ser sensibles a diversas condiciones externas como la humedad y los voltajes aplicados. Este avance nos lleva un paso adelante hacia LED basados ​​en perovskita más estables ".

    En estudios de seguimiento, el equipo determinará si incrustar las perovskitas 2-D dentro de una matriz orgánica podría ayudar a prevenir la degradación. También explorarán otros espaciadores orgánicos que pueden mejorar el efecto de recombinación de carga.

    "Debido a su capacidad de fabricación de bajo costo y sus deseables propiedades optoelectrónicas, Las perovskitas 2-D son interesantes no solo para los LED sino también para otras aplicaciones, ", dijo Tsai." Estos materiales emisores de luz podrían ser útiles para imágenes médicas de rayos X, comunicaciones ópticas, y lasing, por ejemplo."


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