Un equipo dirigido por científicos del Laboratorio Nacional de Oak Ridge del Departamento de Energía exploró cómo los cristales bidimensionales (2-D) atómicamente delgados pueden crecer sobre objetos 3-D y cómo la curvatura de esos objetos puede estirar y tensar los cristales. Los resultados, publicado en Avances de la ciencia , apuntan a una estrategia para diseñar la tensión directamente durante el crecimiento de cristales atómicamente delgados para fabricar emisores de fotones únicos para el procesamiento de información cuántica.

El equipo exploró primero el crecimiento de los cristales planos en sustratos con dibujos de pasos afilados y trincheras. Asombrosamente, los cristales crecieron de manera conforme hacia arriba y hacia abajo de estos obstáculos planos sin cambiar sus propiedades o tasas de crecimiento. Sin embargo, Las superficies con curvas requerían que los cristales se estiraran a medida que crecían para mantener su estructura cristalina. Este crecimiento de cristales 2-D en la tercera dimensión presentó una oportunidad fascinante.

"Puedes diseñar cuánta tensión impartes a un cristal diseñando objetos para que crezcan, "dijo Kai Xiao, quien con los colegas de ORNL David Geohegan y el investigador postdoctoral Kai Wang (ahora en Intel) concibieron el estudio. "La deformación es una forma de crear 'puntos calientes' para emisores de fotones individuales".

El crecimiento conformal de cristales perfectos en 2-D sobre objetos en 3-D promete localizar la tensión para crear matrices de alta fidelidad de emisores de fotones individuales. Estirar o comprimir la red cristalina cambia la banda prohibida del material, la brecha de energía entre las bandas de valencia y conducción de electrones, que determina en gran medida las propiedades optoelectrónicas de un material. Usando ingeniería de deformación, los investigadores pueden canalizar los portadores de carga para que se recombinen precisamente donde se desee en el cristal en lugar de en ubicaciones de defectos aleatorias. Al adaptar objetos curvos para localizar la tensión en el cristal, y luego midiendo los cambios resultantes en las propiedades ópticas, los experimentales obligaron a los coautores de la Universidad Rice:los teóricos Henry Yu, Nitant Gupta y Boris Yakobson:para simular y mapear cómo la curvatura induce tensión durante el crecimiento de los cristales.

En ORNL, Wang y Xiao diseñaron experimentos con Bernadeta Srijanto para explorar el crecimiento de cristales 2-D sobre matrices de formas a nanoescala modeladas litográficamente. Srijanto utilizó por primera vez máscaras de fotolitografía para proteger ciertas áreas de una superficie de óxido de silicio durante la exposición a la luz. y luego grabó las superficies expuestas para dejar formas verticales, incluyendo donas, conos y escalones. Wang y otro investigador postdoctoral, Xufan Li (ahora en Honda Research Institute), luego insertó los sustratos en un horno donde el óxido de tungsteno vaporizado y el azufre reaccionaron para depositar disulfuro de tungsteno en los sustratos como cristales de monocapa. Los cristales crecieron como una red ordenada de átomos en mosaicos triangulares perfectos que se hicieron más grandes con el tiempo al agregar fila tras fila de átomos a sus bordes exteriores. Mientras que los cristales 2-D parecían doblarse sin esfuerzo como papel sobre escalones altos y trincheras afiladas, el crecimiento sobre objetos curvos obligaba a los cristales a estirarse para mantener su forma triangular.

Los científicos encontraron que las "rosquillas" de 40 nanómetros de altura eran excelentes candidatas para emisores de fotones individuales porque los cristales podían tolerar de manera confiable la tensión que inducían. y la tensión máxima estaba precisamente en el "agujero" de la rosquilla, medido por cambios en la fotoluminiscencia y la dispersión Raman. En el futuro, Se podrían modelar matrices de rosquillas u otras estructuras en cualquier lugar donde se deseen emisores cuánticos antes de que crezcan los cristales.

Wang y el coautor de ORNL, Alex Puretzky, utilizaron un mapeo de fotoluminiscencia para revelar dónde se nucleaban los cristales y qué tan rápido progresaba cada borde del cristal triangular a medida que crecía sobre las rosquillas. Después de un cuidadoso análisis de las imágenes, se sorprendieron al descubrir que aunque los cristales mantenían sus formas perfectas, los bordes de los cristales que habían sido tensados ​​por las rosquillas crecieron más rápido.

Para explicar esta aceleración, Puretzky desarrolló un modelo de crecimiento de cristales, y su colega Mina Yoon realizaron cálculos de primeros principios. Su trabajo mostró que es más probable que la tensión induzca defectos en el borde de crecimiento de un cristal. Estos defectos pueden multiplicar el número de sitios de nucleación que originan el crecimiento de cristales a lo largo de un borde, lo que le permite crecer más rápido que antes.

La razón por la que los cristales pueden crecer fácilmente hacia arriba y hacia abajo en trincheras profundas, pero se tensa por las rosquillas poco profundas, tiene que ver con la conformidad y la curvatura. Imagínese envolver regalos. Las cajas son fáciles de envolver porque el papel se puede doblar para adaptarse a la forma. Pero un objeto de forma irregular con curvas, como una taza sin caja, es imposible de envolver conforme (para evitar rasgar el papel, tendrías que poder estirarlo como una envoltura de plástico).

The 2-D crystals also stretch to conform to the substrate's curves. Finalmente, sin embargo, the strain becomes too great and the crystals split to release the strain, atomic force microscopy and other techniques revealed. After the crystal cracks, growth of the still-strained material proceeds in different directions for each new arm. At Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Zhili Hu performed phase-field simulations of crystal branching. Xiang Gao of ORNL and Mengkun Tian (formerly of the University of Tennessee) analyzed the atomic structure of the crystals by scanning transmission electron microscopy.

"The results present exciting opportunities to take two-dimensional materials and vertically integrate them into the third dimension for next-generation electronics, " said Xiao.

Next the researchers will explore whether strain can enhance the performance of tailored materials. "We're exploring how the strain of the crystal can make it easier to induce a phase change so the crystal can take on entirely new properties, " Xiao said. "At the Center for Nanophase Materials Sciences, we're developing tools that will allow us to probe these structures and their quantum information aspects."

The title of the paper is "Strain tolerance of two-dimensional crystal growth on curved surfaces."