( a ) Esquema de fotones gemelos entrelazados como sonda ultrarrápida para moléculas, donde se presentan la conversión descendente paramétrica a través de un cristal de borato de bario beta (BBO) y la detección de múltiples fotones. (b) Esquema de niveles del modelo microscópico en Quantum FAST CARS. (c) Señal Quantum FAST CARS, tomando los 4 modos activos Raman A1, E y T2 en metano (CH4). ( d ) Esquema de nivel del modelo microscópico en QFRS para estados excitados electrónicamente. ( e ) Comparación entre QFRS correlacionado con la intensidad y el caso de pulso de sonda clásico para la coherencia electrónica que evoluciona en el tiempo en función del retraso T entre los fotones de la sonda y el pulso de bomba resonante. Crédito:Zhedong Zhang y otros
En los últimos años, los fotones entrelazados, una fuente de luz cuántica popular, se han utilizado ampliamente en imágenes cuánticas, interferometría óptica, computación cuántica, comunicación cuántica y otros campos. La conversión descendente paramétrica espontánea genera los pares de fotones entrelazados con energía y momento conservados, de modo que se codifica la correlación cuántica en el espacio y el tiempo. Tal propiedad permite una ventaja cuántica que supera el límite de difracción de los pulsos clásicos en el campo de la imagen y la detección.
Uno de los problemas de cuello de botella existentes desde hace mucho tiempo en la espectroscopia molecular es la detección de procesos electrónicos ultrarrápidos en la escala de femtosegundos. La dinámica de la coherencia electrónica es particularmente importante. Sin embargo, limitada por la resolución de tiempo-frecuencia y los canales incoherentes de estados excitados, la tecnología Raman existente no se puede utilizar para este fin.
En un artículo recientemente publicado en Light:Science &Applications , el profesor Zhedong Zhang del Departamento de Física de la Universidad de la Ciudad de Hong Kong y sus colaboradores han desarrollado una espectroscopia Raman coherente de resolución temporal de femtosegundos con fotones entrelazados que conduce a QFRS (espectroscopia Raman cuántica de femtosegundos).
Específicamente, en su trabajo se muestra una naturaleza súper resuelta de la señal Raman resultante de una manipulación del enredo de fotones:tanto la resolución temporal como la espectral se pueden lograr simultáneamente. QFRS es sensible a la coherencia electrónica únicamente.
Esto lo hace especialmente adecuado para detectar la dinámica del estado excitado electrónicamente durante una escala de tiempo corta ~ 50 fs. Tal ventaja no es alcanzable en las técnicas Raman estudiadas anteriormente, que se vieron obstaculizadas por el decaimiento rápido o por las resoluciones de frecuencia de tiempo. El trabajo ofrece una nueva perspectiva para investigar los procesos ultrarrápidos en materiales complejos como moléculas, materiales 2D y excitón, polaritones, ya que podemos extraer la relajación deseada y los procesos radiativos.
La espectroscopia cuántica Raman reemplaza el pulso de sonda clásico con un haz de fotones de señal de la fuente de fotones entrelazados. El haz de fotones inactivo sirve como haz anunciador para la medición de coincidencia. Por lo tanto, las resoluciones temporal y espectral se pueden controlar de forma independiente. Esto da como resultado la naturaleza súper resuelta más allá de la conjugación de la relación tiempo-frecuencia. La detección de heterodinos se puede realizar aún más para controlar la fase de los electrones. Los puntos destacados de su trabajo se resumen a continuación:
"Diseñamos una versión cuántica de la espectroscopia Raman de femtosegundos con tres propósitos:(1) realizar espectroscopia Raman anti-Stokes de alta resolución en tiempo real; (2) poder obtener imágenes de la dinámica de electrones durante una escala de tiempo ultracorta; y (3 ) para ser sensible a la fase de las excitaciones moleculares, de modo que la sensibilidad de detección supere el límite cuántico de soporte".
"Nuestro trabajo amplía considerablemente el horizonte de la luz entrelazada y complementa los avances espectroscópicos realizados por la luz entrelazada en el contexto de los procesos óptimos de absorción de dos fotones en moléculas complejas. Este trabajo ayudará a futuros esfuerzos experimentales y teóricos", dijeron los científicos. Manipulación espaciotemporal de pulsos de luz de femtosegundos para dispositivos en chip