Los matemáticos del Centro de Matemáticas Avanzadas para Aplicaciones de Investigación Energética (CAMERA) del Laboratorio Nacional Lawrence Berkeley (Berkeley Lab) han desarrollado un algoritmo matemático para descifrar la dinámica de rotación de las partículas que se retuercen en grandes sistemas complejos a partir de los patrones de dispersión de rayos X observados en experimentos sofisticados de espectroscopía de correlación de fotones de rayos X (XPCS).

Estos experimentos, diseñados para estudiar las propiedades de suspensiones y soluciones de coloides, macromoléculas, y polímeros:se han establecido como impulsores científicos clave para muchas de las actualizaciones continuas de fuentes de luz coherentes que se llevan a cabo dentro del Departamento de Energía de EE. UU. (DOE). Los nuevos métodos matemáticos, desarrollado por el equipo CAMERA de Zixi Hu, Jeffrey Donatelli, y James Sethian, tienen el potencial de revelar mucha más información sobre la función y propiedades de materiales complejos de lo que era posible anteriormente.

Las partículas en suspensión experimentan un movimiento browniano, moviéndose mientras se mueven (trasladan) y giran (rotan). Los tamaños de estas fluctuaciones aleatorias dependen de la forma y estructura de los materiales y contienen información sobre la dinámica, con aplicaciones en biología molecular, descubrimiento de medicamento, y ciencia de materiales.

XPCS funciona enfocando un haz coherente de rayos X para capturar la luz dispersa de las partículas en suspensión. Un detector detecta los patrones de motas resultantes, que contienen varias fluctuaciones diminutas en la señal que codifican información detallada sobre la dinámica del sistema observado. Para capitalizar esta capacidad, las próximas actualizaciones de la fuente de luz coherente en la fuente de luz avanzada (ALS) de Berkeley Lab, Fuente de fotones avanzada (APS) de Argonne, y la fuente de luz coherente Linac de SLAC están planeando algunos de los experimentos XPCS más avanzados del mundo, aprovechando la coherencia y el brillo sin precedentes.

Pero una vez que recopile los datos de todas estas imágenes, ¿Cómo sacas información útil de ellos? Una técnica de caballo de batalla para extraer información dinámica de XPCS es calcular lo que se conoce como autocorrelación temporal, que mide cómo cambian los píxeles en los patrones de moteado después de un cierto paso de tiempo. La función de autocorrelación une las imágenes fijas, justo cuando una película antigua cobra vida cuando pasan imágenes de postales estrechamente relacionadas.

Los algoritmos actuales se han limitado principalmente a extraer movimientos de traslación; piense en un palo de Pogo que salta de un lugar a otro. Sin embargo, Ningún algoritmo anterior fue capaz de extraer información de "difusión rotacional" sobre cómo giran y giran las estructuras, información que es fundamental para comprender la función y las propiedades dinámicas de un sistema físico. Llegar a esta información oculta es un gran desafío.

Torciendo la luz

Se produjo un gran avance cuando los expertos se reunieron para un taller de CAMERA sobre XPCS en febrero de 2019 para discutir las necesidades críticas emergentes en el campo. La extracción de la difusión rotacional fue un objetivo clave, y Hu, un estudiante graduado de matemáticas de UC Berkeley; Donatelli, el Director de CAMERA para Matemáticas; y Sethian, Profesor de Matemáticas en UC Berkeley y Director de CAMERA, se unieron para abordar el problema de frente.

El resultado de su trabajo es un nuevo y poderoso enfoque matemático y algorítmico para extraer información rotacional, ahora trabajando en 2D y fácilmente escalable a 3D. Con muy pocas imágenes (menos de 4, 000), el método puede predecir fácilmente los coeficientes de difusión rotacional simulados dentro de un pequeño porcentaje. Los detalles del algoritmo se publicaron el 18 de agosto en el procedimientos de la Academia Nacional de Ciencias .

La idea clave es ir más allá de la función de autocorrelación estándar, en lugar de buscar la información adicional sobre la rotación contenida en las funciones de correlación cruzada angular-temporal, que comparan cómo cambian los píxeles tanto en el tiempo como en el espacio. Este es un salto importante en la complejidad matemática:las matrices de datos simples se convierten en tensores de datos de 4 vías, y la teoría que relaciona la información rotacional con estos tensores implica un análisis armónico avanzado, álgebra lineal, y análisis tensorial. Para relacionar la información rotacional deseada con los datos, Hu desarrolló un modelo matemático altamente sofisticado que describe cómo se comportan las correlaciones angular-temporales en función de la dinámica de rotación de este nuevo conjunto complejo de ecuaciones.

"Hubo muchos misterios en capas que desentrañar para construir un buen marco matemático y algorítmico para resolver el problema, ", dijo Hu." Había información relacionada tanto con las estructuras estáticas como con las propiedades dinámicas, y estas propiedades debían explotarse sistemáticamente para construir un marco coherente. Tomados en conjunto, presentan una maravillosa oportunidad para entretejer muchas ideas matemáticas. Obtener este enfoque para recoger información útil de lo que a primera vista parece terriblemente ruidoso fue muy divertido ".

Sin embargo, resolver este conjunto de ecuaciones para recuperar la dinámica de rotación es un desafío, ya que consta de varias capas de diferentes tipos de problemas matemáticos que son difíciles de resolver todos a la vez. Para afrontar este desafío, el equipo se basó en el trabajo anterior de Donatelli sobre proyecciones iterativas de varios niveles (M-TIP), que está diseñado para resolver problemas complejos inversos donde el objetivo es encontrar la entrada que produce una salida observada. La idea de M-TIP es dividir un problema complejo en subpartes, utilizando la mejor inversión / pseudoinversión que pueda para cada subparte, e iterar a través de esas sub-soluciones hasta que converjan en una solución que resuelva todas las partes del problema.

Hu y sus colegas tomaron estas ideas y construyeron un método hermano, "Estimación de varios niveles para espectroscopia de correlación (M-TECS), "Resolver el complejo conjunto de ecuaciones en capas mediante subpasos sistemáticos.

"Lo poderoso del enfoque M-TECS es que aprovecha el hecho de que el problema se puede separar en partes lineales de alta dimensión y partes no lineales y no convexas de baja dimensión, cada uno de los cuales tiene soluciones eficientes por su cuenta, pero se convertirían en un problema de optimización extremadamente difícil si, en cambio, se resolvieran todos a la vez, "dijo Donatelli.

"Esto es lo que permite a M-TECS determinar de manera eficiente la dinámica de rotación a partir de un sistema de ecuaciones tan complejo, mientras que los enfoques de optimización estándar se encontrarían con problemas tanto en términos de convergencia como de costo computacional ".

Abriendo la puerta a nuevos experimentos

"XPCS es una técnica poderosa que ocupará un lugar destacado en la actualización de ALS. Este trabajo abre una nueva dimensión a XPCS, y nos permitirá explorar la dinámica de materiales complejos como moléculas en rotación dentro de canales de agua, "dijo Alexander Hexemer, Líder de Programa de Computación en la ALS.

Hu, que ganó el premio Bernard Friedman de UC Berkeley por este trabajo, se ha unido a CAMERA, parte de la División de Investigación Computacional de Berkeley Lab, como su miembro más reciente. "Este tipo de codiseño matemático y algorítmico es el sello distintivo de las buenas matemáticas aplicadas, en el que las nuevas matemáticas juegan un papel fundamental en la resolución de problemas prácticos a la vanguardia de la investigación científica, "dijo Sethian.

El equipo de CAMERA está trabajando actualmente con científicos de líneas de luz en ALS y APS para diseñar nuevos experimentos XPCS que puedan aprovechar completamente el enfoque matemático y algorítmico del equipo para estudiar nuevas propiedades de dinámica de rotación de materiales importantes. El equipo también está trabajando para ampliar su trabajo de marco matemático y algorítmico para recuperar tipos más generales de propiedades dinámicas de XPCS, así como aplicar estos métodos a otras tecnologías de imágenes de correlación.

Este trabajo es apoyado por CAMERA, que está financiado conjuntamente por la Oficina de Investigación en Computación Científica Avanzada y la Oficina de Ciencias Energéticas Básicas, ambos dentro de la Oficina de Ciencias del Departamento de Energía de EE. UU.