Uno de los objetivos de larga data de la investigación sobre la dinámica de las moléculas inducida por la luz es observar cambios dependientes del tiempo en la estructura de las moléculas. que resultan de la absorción de luz, de la forma más directa e inequívoca posible. Para tal fin, los investigadores han desarrollado y aplicado una plétora de enfoques. Entre estos enfoques, son particularmente prometedores varios métodos desarrollados en los últimos años que se basan en la difracción (de luz o electrones) como medio para codificar los espacios internucleares entre los átomos que juntos forman la molécula.

En un artículo reciente ( Phys. Rev. Lett . 125, 123001, 2020), Los investigadores del MBI dirigidos por el Dr. Arnaud Rouzée han demostrado que se pueden grabar películas de dinámica molecular de alta resolución utilizando electrones expulsados ​​de la molécula por un campo láser intenso. Después de una fuerte ionización de campo, los electrones que se liberan generalmente se aceleran alejándose de la molécula bajo la influencia del campo eléctrico del láser. Sin embargo, debido a la naturaleza oscilante de este campo, una fracción de los electrones regresa a su ion molecular original. Esto prepara el escenario para el llamado proceso de recolisión, en el que el electrón puede reabsorberse en la molécula (y donde la energía absorbida se libera en forma de fotones de alta energía) o se dispersa fuera del ion molecular. Dependiendo de la energía cinética del electrón, puede quedar atrapado transitoriamente dentro de una barrera de potencial centrífugo. Este es un proceso bien conocido en la dispersión de electrones y en experimentos de ionización de fotón único, y se conoce como resonancia de forma. La prueba irrefutable de la aparición de una resonancia de forma es un gran aumento de la sección transversal de dispersión. Como su nombre lo indica, la energía cinética para la que se produce la resonancia de forma es muy sensible a la forma del potencial molecular, y consecuentemente a la estructura molecular. Por lo tanto, Las resonancias de forma se pueden usar para hacer una película de una molécula que está experimentando un reordenamiento nuclear ultrarrápido.

Para demostrar este efecto, el equipo de MBI grabó una película de la dinámica vibratoria ultrarrápida de I ₂ moléculas. Un primer pulso de láser, con una longitud de onda en la parte visible del espectro de longitudes de onda, se utilizó para preparar un paquete de ondas vibratorias en el estado B electrónico de la molécula. Este pulso láser fue seguido por un segundo, muy intenso, pulso láser retardado en el tiempo, con una longitud de onda en la parte infrarroja del espectro de longitudes de onda. Las distribuciones de la cantidad de movimiento de los electrones después de una fuerte ionización de campo por el segundo pulso láser se registraron en varios retrasos de tiempo entre los dos pulsos. correspondiente a diferentes distancias de enlace entre los dos átomos de yodo. Se observó una fuerte variación de la sección transversal de la re-dispersión de electrones impulsada por láser con retraso, que podría asignarse sin ambigüedades a un cambio de la posición de la energía de resonancia de la forma (ver Fig. 1) inducida por el movimiento del paquete de ondas vibratorias. Como tal, este trabajo presenta nuevas oportunidades para investigar la dinámica molecular fotoinducida con alta resolución temporal y espacial.