El Prof. Wei Xiao (Facultad de Química y Ciencias Moleculares, Universidad de Wuhan) y el Dr. Yuhao Peng (Facultad de Química y Ciencias Moleculares) publicaron un estudio sobre el acoplamiento fotocatalítico no oxidativo de metano a etileno sobre catalizadores de ZnO/Au dopados con carbono. Universidad de Wuhan).
La conversión fotocatalítica de metano en compuestos de múltiples carbonos sigue siendo un gran desafío debido a su alta energía de disociación de los enlaces C-H y la lenta dinámica de los portadores de carga. El fotocatalizador de ZnO (C-ZnO/Au) dopado con carbono modificado con Au se construye mediante un enfoque de autoensamblaje asistido por modificación interfacial para la conversión fotocatalítica de metano.
Beneficiándose de la presencia de interfaces C-ZnO/Au, el catalizador no sólo reduce la energía de unión excitónica para mejorar la separación del portador de carga fotogenerado, sino que también mejora la estabilidad del oxígeno reticular para suprimir el C2. H4 sobreoxidación.
Además, este catalizador híbrido también acelera la generación de Zn + –O – pares para activar los enlaces C-H, estabiliza el intermedio de reacción (*OCH3 ) para lograr el acoplamiento C-C, y promueve la generación de Zn de baja valencia para acelerar la deshidrogenación del *OC2 H5 en C2 H4 .
Por lo tanto, se puede lograr un rendimiento de conversión fotocatalítica estable de metano sobre C-ZnO/Au con una generación estequiométrica de etileno e hidrógeno.
"Debido a la alta energía de disociación del metano y la compleja estructura superficial de los catalizadores, es de gran importancia correlacionar la estructura del centro activo con sus reactividades. La estructura del C-ZnO/Au se resuelve mediante el cálculo de la teoría funcional de la densidad. , y el mecanismo de conversión altamente selectiva de metano en etileno se revela mediante la caracterización in situ", afirma Xiao.
Por tanto, surgen algunas implicaciones para el diseño de fotocatalizadores para la conversión de metano:1) mejorar la eficiencia de separación del portador de carga fotogenerada del catalizador para promover la conversión de metano; 2) promover la transferencia de electrones a los orbitales antienlazantes del enlace C-H para acelerar la activación del metano; 3) estabilizar el intermedio de reacción para mejorar el acoplamiento C-C.
El estudio se publica en la revista Science China Chemistry. .
Más información: Jing Wang et al, Acoplamiento fotocatalítico no oxidativo de metano a etileno sobre catalizadores de ZnO/Au dopados con carbono, Science China Chemistry (2023). DOI:10.1007/s11426-023-1766-8
Proporcionado por Science China Press
