Identifique el grosor de la monocapa ReSe2. (A) La imagen óptica de la monocapa ReSe2 (dentro del rectángulo punteado) transferida en G / h-BN. La imagen insertada es la imagen óptica de campo oscuro del copo de ReSe2. (B) La imagen AFM de ReSe2 monocapa. Recuadro:la altura del escalón de la escama de ReSe2 exfoliada se mide en ~ 0,8 ± 0,1 nm, sugiriendo un espesor de monocapa. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aaw2347
La investigación de los notables efectos excitónicos en semiconductores bidimensionales (2-D) y el control de sus energías de enlace de excitones pueden desbloquear todo el potencial de los materiales 2-D para futuras aplicaciones en dispositivos fotónicos y optoelectrónicos. En un estudio reciente, Zhizhan Qiu y sus colegas de los departamentos interdisciplinarios de química, Ingenieria, materiales 2-D avanzados, física y ciencia de los materiales en Singapur, Japón y los EE. UU. Demostraron grandes efectos excitónicos y energías de unión de excitones sintonizables en la puerta en diselenuro de renio de una sola capa (ReSe 2 ) en un dispositivo de grafeno con puerta trasera. Utilizaron espectroscopia de túnel de barrido (STS) y espectroscopia de reflectancia diferencial para medir la banda prohibida (Eopt) electrónica y óptica de cuasipartículas (QP) de ReSe de una sola capa. 2 para producir una gran energía de enlace de excitones de 520 meV.
Los científicos lograron un ajuste continuo de la banda prohibida electrónica y la energía de enlace de excitones de la monocapa ReSe. 2 por cientos de milielectronvoltios a través de la compuerta electrostática. Qiu y col. atribuyó el fenómeno a las interacciones ajustables de Coulomb que surgen de los portadores libres controlados por la puerta en el grafeno. Los nuevos hallazgos ahora se publican en Avances de la ciencia y abrirá una nueva vía para controlar la renormalización de banda prohibida y las energías de enlace de excitones en semiconductores 2-D para una variedad de aplicaciones técnicas.
Los semiconductores bidimensionales (2-D) atómicamente delgados suelen mostrar una gran renormalización de banda prohibida (cambios en las cualidades físicas) y efectos excitónicos extraordinarios debido al confinamiento cuántico y al filtrado dieléctrico reducido. Las interacciones luz-materia en estos sistemas se rigen por efectos excitónicos mejorados, que los físicos han estudiado para desarrollar dispositivos basados en excitones a temperatura ambiente. Una característica única de los semiconductores 2-D es su capacidad de sintonización sin precedentes en relación con las propiedades eléctricas y ópticas debido al dopaje y la detección ambiental.
Imágenes STM de patrón muaré en monocapa ReSe2 / grafeno. (A a C) Patrones de muaré representativos observados en el experimento. (D a F) Patrones de muaré calculados obtenidos del análisis geométrico. θ es el ángulo de apilamiento entre ReSe2 y grafeno. Crédito: Avances de la ciencia , doi:10.1126 / sciadv.aaw2347
Los investigadores pueden diseñar interacciones de Coulomb teóricamente predichas y demostradas experimentalmente en semiconductores 2-D para sintonizar la banda prohibida de cuasipartículas (Ej.) Y las energías de enlace de excitones (Eb) de las muestras, con métodos como el dopaje químico, Puertas electrostáticas y cribado ambiental de ingeniería. Entre las técnicas reportadas, La compuerta electrostática ofrece ventajas adicionales como la sintonización continua y una excelente compatibilidad para la integración en dispositivos modernos. Sin embargo, una superposición del paso de absorción del borde de la banda con fuertes resonancias excitónicas hace que sea difícil determinar con precisión el Eg de los semiconductores 2-D a partir de su espectro de absorción óptica únicamente.
Por lo tanto, los científicos habían utilizado espectroscopía de efecto túnel y espectroscopía óptica para sondear directamente el Eb de semiconductores 2-D y medir Eg y la banda prohibida óptica (Eopt). En el presente trabajo, Qiu y col. Usé de manera similar este enfoque para demostrar Eg y efectos excitónicos ajustables por puerta en ReSe monocapa 2 en un dispositivo de transistor de efecto de campo (FET) de grafeno con puerta trasera. Observaron un gran Eb de 520 meV para monocapa ReSe 2 a voltaje de puerta cero, seguido de un ajuste continuo de 460 a 680 meV a través de la puerta electrostática debido a los portadores libres controlados por la puerta en el grafeno. La capacidad de sintonizar con precisión los efectos excitónicos y de banda prohibida de los semiconductores de grafeno 2-D proporcionará una nueva ruta para optimizar el transporte de carga interfacial o la eficiencia de captación de luz. Qui y col. Esperamos que los presentes hallazgos impacten profundamente en los nuevos dispositivos electrónicos y optoelectrónicos basados en heteroestructuras de van der Waals diseñadas artificialmente.
Qui y col. primera imagen de la monocapa ReSe 2 para mostrar un 1 distorsionado T estructura con simetría triclínica. Los cuatro átomos de Re se deslizaron de sus sitios octaédricos regulares debido al desacoplamiento de carga para formar una estructura en forma de cadena 1D con unidades interconectadas en forma de diamante. Debido a las características topológicas, la monocapa ReSe 2 exhibió propiedades ópticas y electrónicas anisotrópicas en el plano únicas útiles para aplicaciones optoelectrónicas sensibles a la polarización del infrarrojo cercano.
Espectros de reflectancia diferencial y dI / dV dependientes de la puerta de una monocapa ReSe2 en grafeno. (A) Espectro dI / dV de la monocapa ReSe2 (línea azul) a Vg =0 V junto con el LDOS calculado (línea roja discontinua). (B) Posición de energía de VB máximo (VBM; puntos rojos) y CB mínimo (CBM; puntos azul oscuro) en función del voltaje de la puerta. (C) Espectros dI / dV dependientes de la puerta de la monocapa ReSe2 en grafeno / h-BN medidos a 4,5 K. El voltaje de la puerta según se aplica se indica encima de cada curva STS. El VBM y CBM se indicaron mediante puntos de color rojo claro y azul claro, respectivamente. (D) Espectros de reflectancia diferencial dependientes de la puerta de la monocapa ReSe2 en grafeno / h-BN medidos a 5 K. El voltaje de la puerta correspondiente se indica en el lado de cada espectro de reflectancia diferencial. Nota:Los espectros de reflectancia diferencial originales después de la resta de fondo (círculos); curvas ajustadas usando la función de Lorentz (líneas continuas). a.u., unidades arbitrarias. Crédito: Avances de la ciencia , doi:10.1126 / sciadv.aaw2347.
Para sondear los efectos excitónicos dependientes del portador, los científicos primero transfirieron una monocapa ReSe 2 escamas en un dispositivo limpio de grafeno FET (transistor de efecto de campo) con puerta trasera. El dispositivo consta de varios componentes según una receta previamente establecida para incluir un SiO 2 sustrato, que contrasta con la planitud atómica constituyente del nitruro de boro hexagonal (hBN) que reduce notablemente la rugosidad de la superficie y la falta de homogeneidad de la carga en el grafeno. El uso de grafeno permitió mediciones directas de microscopía de túnel de barrido (STM) de la ReSe de una sola capa cerrada. 2 mientras se mejora el contacto eléctrico con la monocapa ReSe 2 .
Después de la obtención de imágenes STM, la imagen resuelta atómicamente reveló una estructura similar a una cadena de diamante como se esperaba para la monocapa ReSe 2 con un 1 distorsionado T estructura atomica. Los científicos observaron la alineación de apilamiento del material a lo largo de dos orientaciones cristalográficas como patrones muaré, donde monocapa ReSe 2 que contiene una simetría de celosía triclínica yacía sobre grafeno con una celosía de panal.
Renormalización de banda prohibida sintonizable en la puerta y energía de enlace de excitones de la monocapa ReSe2 en grafeno. (A) Una gráfica de la banda prohibida de QP Eg (puntos negros), banda prohibida óptica Eopt (puntos rojos), y la energía de enlace del excitón Eb (puntos azules) en función del voltaje de la puerta. Nota:El Eopt =1,47 ± 0,01 eV permanece constante cuando el voltaje de la puerta aumenta de −40 a 40 V. Nota:El mismo Eopt se utiliza para el cálculo de Eb en el voltaje de la puerta de −63, −60, −50, y +45 V. La línea azul continua se refiere al Eb predicho teóricamente en función del voltaje de la puerta (consulte la sección S8 para obtener más detalles). (B) Ilustración del cribado de interacciones electrón-hueco en monocapa ReSe2 por los portadores libres controlados por puerta en grafeno. (C) Ilustración esquemática de Eg y Eb sintonizables en la puerta de la monocapa ReSe2 al voltaje de la puerta de −63 y +45 V, respectivamente. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aaw2347.
Cuando investigaron las propiedades electrónicas locales de ReSe 2 Usando STS (espectroscopía de túnel de barrido), los científicos observaron espectros de conductancia diferencial (dI / dV) en varias regiones de muaré para mostrar características similares. Como característica única del estudio, Qiu y col. sondeó las estructuras de banda de cuasipartículas (QP) en función del voltaje de la puerta.
La banda prohibida óptica (Eopt) se mantuvo casi constante en todos los voltajes de puerta en contraste con la reducción monótona de Eg, de acuerdo con estudios experimentales previos. Para verificar esto, realizaron mediciones de fotoluminiscencia de la monocapa ReSe 2 / grafeno / h-BN muestra a diferentes voltajes de puerta a temperatura ambiente (RT). Los espectros de fotoluminiscencia dependientes de la puerta revelaron un Eopt casi constante de monocapa ReSe 2 .
Luego, los científicos determinaron la energía de enlace del excitón y obtuvieron una gran cantidad de renormalización de banda prohibida sintonizable en la puerta para ReSe 2 en el dispositivo híbrido. Buscaron los orígenes físicos de la renormalización de banda prohibida QP sintonizable en la puerta y la energía de enlace de excitones en la monocapa ReSe. 2 al excluir las contribuciones de las funciones de onda de polarización inducidas por el campo fuera del plano y corroborar su origen a partir de portadores libres inducidos por la puerta en el grafeno. Los resultados teóricos del estudio también mostraron que el dopaje moderado en grafeno podría reducir sustancialmente la energía de unión de excitones (Eb) en cientos de milielectronvoltios a medida que aumentaba la concentración de portadores libres en el grafeno. Además, Qiu y col. comparó directamente la teoría con sus resultados experimentales.
De este modo, Zhizhan Qiu y sus colaboradores adaptaron con éxito la banda prohibida de QP y la energía de enlace del excitón en un semiconductor 2-D mediante el control del dopaje del grafeno subyacente con activación electrostática. Los resultados mostraron que el cribado de un sustrato de grafeno tuvo un impacto profundo en las interacciones de Coulomb que conducen a una amplia sintonización de la banda prohibida electrónica y la energía de enlace del excitón. Los hallazgos revelaron la física de muchos electrones en semiconductores 2-D híbridos o sistemas de grafeno. El trabajo allanará el camino para controlar los efectos excitónicos y ajustar con precisión las energías de enlace de excitones en semiconductores 2-D para una variedad de aplicaciones técnicas.
Cálculo de Eb en monocapa ReSe2 en función de la densidad de portadores en el sustrato de grafeno. Energía de enlace de excitones (Eb) y radio de detección de Thomas-Fermi (rs) en función de la concentración de electrones (n) en el grafeno. (A) El Eb dependiente de la portadora para
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