Diagrama de fase electrónico y estructural de NaOsO3. Crédito:Raimundas Sereika
La perovskita NaOsO 3 tiene una transición de metal-aislante (MIT) complicada pero interesante que depende de la temperatura. Un equipo dirigido por los Dres. Raimundas Sereika y Yang Ding del Centro de Investigación Avanzada en Ciencia y Tecnología de Alta Presión (HPSTAR) demostraron que el estado del suelo aislante en NaOsO 3 se puede conservar hasta al menos 35 GPa con una lenta reducción del MIT de 410 K a una temperatura cercana a la ambiente y una posible transformación a una fase polar. El trabajo ha sido publicado en Materiales cuánticos npj .
NaOsO 3 perovskita sufre una transición de metal-aislante concomitante con el inicio de un orden antiferromagnético de largo alcance a una temperatura de Neel de aproximadamente 410 K, que se acompaña de un ordenamiento magnético sin ninguna distorsión de celosía.
El equipo llevó a cabo un estudio experimental y computacional combinado para comprender el efecto de la presión externa sobre la perovskita NaOsO. 3 . Encontraron propiedades de resistencia histerética ocultas con un estado metálico transitorio cerca de 200 K.También tres anomalías de caracteres electrónicos (en 1.7, 9.0, y 25,5 GPa), y se descubrió una transición estructural a la fase polar singular (a ~ 18 GPa).
En términos del MIT, las mediciones de transporte eléctrico dependiente de la presión indican que el estado metálico se extiende a las temperaturas más bajas muy lentamente. El TMIT escala casi linealmente bajo presión. Alrededor de 32 GPa, el MIT se vuelve mucho más amplio, pero aún se puede identificar. En tono rimbombante, hasta esta presión, NaOsO 3 conserva el estado del suelo aislante.
Además, las curvas de calentamiento y enfriamiento se desvían ligeramente, formando un bucle estrecho de histéresis térmica debajo del MIT. La histéresis se atenúa progresivamente con la presión, pero finalmente desaparece a aproximadamente 18 GPa. "La histéresis observada plantea la pregunta de si MIT es realmente el tipo de segundo orden que se asignó inicialmente, "Dijo Sereika.
Más lejos, cuando la presión aumenta, los resultados de Raman muestran que NaOsO 3 experimenta un cambio estructural. Los espectros Raman en particular demuestran la mejora del número de fonones y la división inducida por presión del modo fonón por encima de 18 GPa.
"Nuestras mediciones Raman dependientes de la presión respaldan el hecho de que la simetría del cristal no cambia hasta 16 GPa a temperatura ambiente e indica que un mayor aumento de presión provoca una transformación estructural a una simetría diferente". "Ding explicó.
"Aproximadamente a 26 GPa, la reducción continua a gran escala de la intensidad se observa a medida que aumenta la presión. Finalmente, los modos Raman casi desaparecen a 35 GPa, indicando que la muestra se acerca a un estado metálico, ese es el MIT, "Añadió Ding.
Combinando modelos teóricos y datos experimentales, se explicaron en detalle todos los fenómenos observados. Un rico diagrama de fase estructural y electrónico de NaOsO 3 muestra los diferentes tipos de transiciones que ocurren en el sistema cuando se aplican presión y temperatura:aislante a metal defectuoso, mal metal con metal, la isla de metal anómala en la región del metal malo, y la sutil transición estructural no polar a polar.
A baja temperatura, el sistema permanece aislante hasta una cierta presión crítica (~ 20 GPa en DFT) y luego se transforma en un metal defectuoso debido al cierre del espacio indirecto. En este rango de presión, las bandas de valencia y conducción todavía están separadas por un espacio directo. Esta brecha se cierra a una presión muy grande, lo que indica que la evolución de las propiedades electrónicas a la presión comparte similitudes con el proceso de cierre de la banda prohibida inducida por la temperatura.
"El mecanismo magnéticamente itinerante tipo Lifshitz con interacciones espín-órbita y espín-fonón es responsable de estos cambios inducidos por la presión, Ding dijo:"Nuestros hallazgos proporcionan otro nuevo campo de juego para el surgimiento de nuevos estados en materiales 5-D mediante el uso de métodos de alta presión".
