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  • Observación exitosa en tiempo real del movimiento atómico con resolución subnanométrica

    Figura 1:(superior) Una representación esquemática de la técnica de difracción de rayos X de resolución temporal de bomba-sonda. Después de la irradiación de la muestra mediante un pulso de excitación en el infrarrojo cercano (color rojo), un pulso XFEL (azul) retrasado por un tiempo τ irradia la muestra y los cambios resultantes en la intensidad y la posición del pico de difracción son registrados por el CCD multipuerto (MPCCD). ω representa la rotación de la muestra. (inferior) Los marcos (I) a (III) muestran cambios esquemáticos en el monocristal de Ge2Sb2Te5 inducidos por la excitación de femosegundos. Los átomos de Ge se muestran en amarillo, Los átomos en azul y los átomos de Sb se muestran en violeta.

    Los investigadores han logrado utilizar pulsos de rayos X inmensamente poderosos de la instalación de láser de electrones libres (XFEL) SACLA para investigar la dinámica de celosía transitoria inducida por estado excitado en escalas de tiempo de subpicosegundos en materiales de cambio de fase a través de difracción de rayos X. Los materiales de cambio de fase (PCM) se utilizan ampliamente en la generación actual de medios de DVD regrabables, además de servir como base para la memoria de acceso aleatorio de cambio de fase no volátil (PC-RAM) que se cree ampliamente en el sucesor de la memoria FLASH. El XFEL SACLA produce pulsos extremadamente brillantes y breves e intensos (10 fs) en la región de rayos X y es la primera fuente de láser de rayos X doméstica en Japón. La naturaleza ultracorta de los pulsos de rayos X junto con su longitud de onda corta (10-10 m) permite la observación estroboscópica directa de cambios transitorios en la estructura atómica de los sólidos en escalas de tiempo sin precedentes.

    En el proyecto de investigación, Se utilizó un láser pulsado ultrarrápido para excitar ópticamente una película de Ge2Sb2Te5 epitaxialmente y se utilizaron pulsos de rayos X del XFEL para registrar los cambios transitorios posteriores en las posiciones atómicas en el estado excitado recién creado con una precisión de subpicosegundos utilizando difracción de rayos X. Estas observaciones revelaron que inmediatamente después de la excitación, la rotura de la unión inducida por el estado excitado dio como resultado reordenamientos estructurales locales no térmicos en unos pocos picosegundos seguidos por el calentamiento de la red después de 4 picosegundos. La formación del estado estructural transitorio hasta ahora no observado fue seguida por un cambio de 2 picómetros (=10-12 m) en el espaciamiento de la red después de 20 picosegundos, como lo reveló la difracción de rayos X. Se observó que el estado transitorio persistía durante más de 100 picosegundos, pero se encontró que volvía por completo al estado inicial (base) después de 1.8 nanosegundos.

    La presencia de este estado transitorio previamente desconocido formado en escalas de tiempo de picosegundos sugiere fuertemente que la transición habitual de orden de nanosegundos inducida térmicamente de la memoria de cambio de fase convencional puede usarse para acelerar el cambio de memoria a escalas de tiempo de picosegundos. En otras palabras, Se espera que el uso de excitación electrónica en el proceso de transición de cambio de fase permita el funcionamiento de la memoria de escala de tiempo de picosegundos. Los resultados de esta investigación se publicarán en la revista del grupo editorial British Nature. Informes científicos online el 12 de febrero, 2016. La investigación anterior fue apoyada por el Programa de Estrategia Prioritaria de Láser de Electrones Libres de Rayos X (Nos 12013011 y 12013023) del Ministerio de Educación. Cultura, Deportes, Ciencia y Tecnología de Japón).

    Antecedentes y detalles de la investigación

    Figura 2:Cambios resueltos en el tiempo en la señal de difracción de rayos X del plano (222). (a) Se muestran los cambios en el pico de difracción de rayos X desde -10 ~ +1800 ps. El eje horizontal es un número de onda. (b) Los cambios en el pico de difracción de rayos X de -10 ~ +30 ps se muestran en forma ampliada. Antes de la excitación óptica, el pico de difracción se encuentra a aproximadamente 36 nm-1, mientras que inmediatamente después de la excitación la intensidad comienza a disminuir y después de un retraso de aproximadamente 4 ps, el pico comienza a cambiar a un número de onda más pequeño. El cambio alcanza un valor máximo con una demora de aproximadamente 20 ps. Después de aproximadamente 1.8 ns, el pico vuelve a su posición original.

    Tras la irradiación de un sólido mediante un pulso láser, los electrones se excitan desde el estado fundamental a niveles más altos, lo que lleva a la creación de un estado excitado en el sólido. Se dice que un sólido en tal estado excitado está en un estado metaestable o inestable y típicamente los átomos se desplazan de sus posiciones de equilibrio en el estado fundamental. Al crear intencionalmente un estado excitado en un sólido, es posible inducir desplazamientos en posiciones atómicas permitiendo la manipulación de la estructura cristalina del sólido. Los desplazamientos en posiciones atómicas inducidos por tales procesos, sin embargo, suelen estar en la escala subnanométrica (0,1 nm), lo que hace imposible evaluar cambios tan pequeños utilizando luz láser con una longitud de onda de varios cientos de nanómetros. Para medir cambios tan pequeños en la posición, es necesario utilizar luz de longitud de onda subnanométrica del láser de rayos X en forma de difracción de rayos X resuelta en el tiempo.

    Los materiales de grabación óptica, como los que se utilizan para DVD-RAM, son compuestos de calcógeno semiconductores compuestos en gran parte por Te y la clase de tales compuestos se denomina a menudo materiales de cambio de fase. Los materiales de cambio de fase exhiben grandes cambios en las propiedades del material, como la reflectividad óptica y la resistencia eléctrica entre los estados cristalino y amorfo, lo que los hace útiles para registrar información basada en los cambios de propiedad correspondientes. Hasta la fecha, el tiempo típico para el registro de información usando estos dos estados ha sido del orden de un nanosegundo (una mil millonésima de segundo). En años recientes, sin embargo, Los cálculos de los primeros principios han predicho que mediante el uso de excitación electrónica, tales transiciones pueden realizarse en escalas de tiempo de picosegundos (una billonésima de segundo) a. Si estas predicciones se cumplen, Se podrán lograr grandes avances tanto en el funcionamiento de baja potencia como en el rendimiento de datos utilizando la memoria de cambio de fase no volátil.

    Para avanzar en estos objetivos, El equipo de investigación actual utilizó la instalación láser de rayos X de electrones libres más avanzada del mundo [SACLA] para realizar mediciones de difracción de rayos X resueltas en el tiempo del movimiento atómico en un material de cambio de fase en escalas espaciales subnanométricas.

    Figura 3:Mediciones estructurales de espectroscopía de absorción de rayos X de resolución temporal (XAFS) de una película policristalina de Ge2Sb2Te5. (a) Con electrones excitados por un pulso láser ultrarrápido (estado excitado), antes de la excitación, y después de la excitación. (b) Espectros de referencia para el estado amorfo y el estado líquido comparados con los espectros del estado excitado.

    Contenidos y resultados de la investigación

    En el marco del proyecto de investigación Ge2Sb2Te5, se fabricaron películas delgadas epitaxiales (espesor 35 nm) e irradiaron con luz láser de ultracorta duración (30 femtosegundos) (longitud de onda 800 nm) en SACLA. Esto resultó en la excitación óptica de electrones en la película Ge2Sb2Te5 y la creación de un estado excitado en la muestra. Para capturar el movimiento atómico resultante después de la excitación, Se utilizaron pulsos XFEL (10 femtosegundos de duración con 10 keV de energía) para observar estroboscópicamente cambios en la estructura de la muestra utilizando un detector CCD de lectura de puertos múltiples (MPCCD) para registrar imágenes de difracción de rayos X a treinta fotogramas por segundo (Figura 1). Para los experimentos actuales, Difracción de rayos X del crecimiento epitaxial, La muestra de monocristal altamente perfecta resultó en imágenes de difracción basadas en picos registradas por el MPCCD como se muestra esquemáticamente en la Figura 1. Se eligió el plano de difracción de mayor intensidad (222) como el tema de los experimentos de difracción resueltos en el tiempo y los cambios en los La ubicación y la intensidad de los picos de difracción de rayos X se rastrearon con una resolución de tiempo de subpicosegundos (Figura 2). De este modo, los cambios en las posiciones de los átomos que constituyen el monocristal Ge2Sb2Te5 podrían seguirse en la escala de tiempo ultrarrápida de subpicosegundos del presente experimento.

    Usando la técnica anterior, Se descubrió que el desplazamiento de los átomos desde la posición de equilibrio del cristal alcanzaba un máximo en aproximadamente 20 picosegundos (Figura 2 a la derecha), lo que resultaba en un desplazamiento de pico de difracción máximo (0,45 nm-1) con un desplazamiento atómico correspondiente de aproximadamente 2 picómetros. Posteriormente, después de aproximadamente 1,8 nanosegundos, Se encontró que las posiciones de los átomos volvían a las del cristal perfecto. Los cambios en las posiciones de los picos de difracción de rayos X en el MPCCD reflejan los cambios en el espaciado de la red del cristal, mientras que las reducciones en la intensidad de los picos reflejan cambios en la magnitud de las vibraciones cuadráticas medias de los átomos con respecto a sus posiciones promedio (Debye -Efecto Waller). Los cambios se indican esquemáticamente en la Figura 1 donde el ablandamiento de la red inicial resultante de la rotura de enlaces y reordenamientos atómicos locales inducidos por la excitación de electrones, aunque la celosía permanece a temperatura ambiente (el segundo cuadro (II)). Posteriormente a esto, la temperatura de la celosía aumenta y conduce a una mayor expansión del espaciado del plano de la celosía (marco III). Por lo tanto, Se indujo un desplazamiento atómico de 2 picómetros como la transición del marco (II) → marco (III).

    Las mediciones de corriente visualizadas en la Figura 1 permitieron la observación de cambios extremadamente pequeños, menos de aproximadamente 0,08 nm. Además, Los mismos cambios inducidos por la excitación que ocurrieron en menos de 1.8 nanosegundos se estudiaron en la Fuente de Fotones Avanzada usando espectroscopía de absorción de rayos X para comprender los detalles microscópicos de la transición del estado cristalino al amorfo (Figura 3).

    Futuros desarrollos

    La investigación actual ha investigado los detalles del proceso de cambio de fase en materiales de cambio de fase de memoria tanto ópticos como no volátiles regrabables en escalas de tiempo de picosegundos. También recientemente se descubrió que ocurren procesos similares de subpicosegundos en superredes de película delgada GeTe / Sb2Te3, lo que lleva a la promesa de futuras generaciones de dispositivos basados ​​en materiales de cambio de fase que funcionan a velocidades sin precedentes y una operación de menor potencia que la generación actual de películas de aleación Ge2Sb2Te5.

    Es más, se demostró que el subnanómetro, Los procesos de escala de tiempo de subpicosegundos se pueden observar usando difracción de rayos X resuelta en el tiempo en SACLA. En desarrollos futuros, Se prevé que las mediciones de difracción resueltas en el tiempo se realizarán con una resolución temporal mejor que 100 femtosegundos, lo que permitirá medir y comprender la dinámica de transición de una amplia gama de materiales.


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