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    Diseño de microcristales semiconductores orgánicos captadores de luz con láseres sintonizables en longitud de onda

    Ilustración para la canalización de excitones en los sistemas de captación de luz. (A) Esquemas de captación de luz, donde los anfitriones de banda ancha (esferas grises) actúan como antena y los complejos CT formados localmente con banda ancha estrecha (esferas rosas) actúan como aceptor. (B) Diagrama de canalización de excitones en sistemas de captación de luz. Las flechas negras representan el proceso de transferencia de excitones. Crédito: Avances de la ciencia , doi:10.1126 / sciadv.aaw2953

    Los láseres orgánicos de estado sólido son esenciales para aplicaciones fotónicas, pero los láseres impulsados ​​por corriente son un gran desafío para desarrollar en física aplicada y ciencia de materiales. Si bien es posible crear complejos de transferencia de carga (es decir, complejos de donante-aceptor de electrones entre dos o más moléculas oa través de una molécula grande) con semiconductores orgánicos de tipo p / n en láseres bombeados eléctricamente, las dificultades existentes surgen de la pérdida no radiativa debida a los estados deslocalizados de transferencia de carga (CT). En un informe reciente, Kang Wang y un equipo de investigadores de los departamentos de química, La nanoestructura molecular y la nanotecnología en China demostraron la acción duradera de los complejos de CT mediante la canalización de excitones en microcristales orgánicos de tipo p con dopaje de tipo n.

    Rodearon complejos de CT formados localmente que contenían banda prohibida estrecha con anfitriones de altos niveles de energía para comportarse como sistemas de captación de luz artificial. Capturaron la energía de la luz de excitación resultante utilizando anfitriones para entregar a los complejos CT para su función como embudos de excitones con el fin de beneficiar las acciones láser. Wang y col. Esperamos que los resultados preliminares ofrezcan un conocimiento profundo de la canalización de excitones en sistemas de captación de luz para desarrollar dispositivos láser orgánicos de alto rendimiento. Los nuevos resultados ya están disponibles en Avances de la ciencia .

    Los láseres de semiconductores orgánicos que funcionan en todo el espectro visible son de interés creciente debido a sus aplicaciones prácticas, desde la comunicación multibanda hasta las pantallas láser a todo color. Aunque son difíciles de lograr, Los láseres orgánicos bombeados eléctricamente pueden hacer avanzar la tecnología láser existente para competir con los diodos emisores de luz orgánicos.

    Wang y col. formaron complejos de CT localizados añadiendo una pequeña cantidad de aceptor / donador de electrones en la matriz hospedadora de donador / aceptor de electrones. La configuración contenía complejos CT con una banda prohibida estrecha, Rodeado por la matriz del anfitrión con altos niveles de energía para servir como antenas recolectoras de luz artificial. La energía de la luz de excitación cosechada produjo excitones, que se transfirieron aguas abajo a los aceptores para funcionar como un "embudo de excitación". En el presente trabajo, Wang y col. investigó el proceso de canalización de excitones en sistemas de captación de luz para ofrecer orientación para diseñar materiales optoelectrónicos orgánicos de alto rendimiento para láseres bombeados eléctricamente.

    Preparación y caracterización estructural de microcristales captadores de luz C60 @ OPV. (A) Estructuras químicas de OPV y C60, y estructura molecular del complejo CT resultante. (B y C) Imágenes SEM de microhilos OPV y C60 @ OPV típicos. Barras de escala, 5 μm (B) y 2 μm (C). (D y E) Imágenes TEM de microalambres OPV y C60 @ OPV individuales. Barras de escala, 2 micras. (F y G) Patrones SAED de los correspondientes microhilos en (D) y (E). Barras de escala, 2 1 / nm. (H) Espectros Raman de OPV individuales, C60, y microhilos C60 @ OPV. a.u., unidades arbitrarias. La concentración de dopaje C60 de los microcristales C60 @ OPV utilizados para estas caracterizaciones es del 5,6% en moles. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aaw2953

    Para sintetizar los microcristales captadores de luz, Wang y col. usó una molécula ciano-sustituida conocida como OPV (para oligo- (α-fenilenvinileno) -1, 4-bis (R-ciano-4-difenilaminostirilo) -2, 5-difenilbenceno) y fullereno (C 60 ). Las dos moléculas cumplieron las condiciones en las que;

    1. OPV es un semiconductor típico de tipo p con alta ganancia óptica, y
    2. C 60 es un semiconductor típico de tipo n con alta movilidad de electrones y grandes secciones transversales de absorción.

    El excitón se canaliza hacia los estados CT en los microcristales orgánicos recolectores de luz. (A) Espectros de absorción de OPV (verde), Microcables C60 @ OPV (rojo), y C60 disperso en huéspedes poliméricos (negro). a.u., unidades arbitrarias. (B) Imágenes de microscopía de fluorescencia de microalambres OPV (arriba) y C60 @ OPV (abajo). Barras de escala, 20 μm. (C y D) Imágenes de cámara de racha y espectros PL de microcristales OPV (C) y C60 @ OPV (D) excitados con un láser pulsado de 400 nm (~ 100 fs, 1 kHz). tD y tDA son las vidas medias del donante (~ 551 nm) en ausencia (OPV pura) y presencia (C60 @ OPV) del aceptor, respectivamente. La concentración de dopaje C60 de los microcristales C60 @ OPV utilizados para estas caracterizaciones es del 5,6% en moles. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aaw2953

    Introdujeron C 60 en OPV para lograr la capacidad de recolección de luz y equilibrar la movilidad del portador. La OPV y C 60 las interacciones formaron complejos de CT localizados con banda prohibida estrecha para funcionar como aceptores en el sistema de captación de luz. Wang y col. sintetizó los microcristales de OPV dopados con cantidades controlables de C 60 utilizando el autoensamblaje en fase líquida para formar fuertes interacciones intermoleculares y diseñar una estructura unidimensional, que confirmaron utilizando imágenes de microscopía electrónica de barrido (SEM).

    En su forma pura, el microcristal de OPV mostró una apariencia de alambre bien definida con superficies lisas y planas. Tras la introducción de C 60, el microcristal resultante mantuvo una morfología similar para indicar que C 60 no alteró significativamente la morfología de los cristales de OPV. Los científicos verificaron la estructura de los microhilos de cristal utilizando espectros Raman, microscopía electrónica de transmisión (TEM), difracción de electrones de área seleccionada (SAED) y difracción de rayos X. Los resultados sugirieron una fuerte presencia de OPV con C 60 dopado en sus matrices.

    La interacción entre C 60 y las moléculas de OPV generaron un nuevo estado CT, que Wang et al confirmaron usando espectros de absorción. Cuando se observa bajo excitación ultravioleta (UV), la C 60 Las moléculas de @OPV mostraron emisión roja, en marcado contraste con la emisión amarilla en los microhilos OPV puros y la no luminiscencia en el C 60 microalambres. Los científicos identificaron el nuevo estado de excitación CT de C 60 @OPV utilizando fotoluminiscencia y calculó la eficiencia de la transferencia de energía para mostrar un potencial de canalización efectivo entre las moléculas y una acumulación de energía eficiente en los estados CT de los microcristales captadores de luz.

    Investigación teórica de los procesos de TC en sistemas de captación de luz. (A) Diagramas orbitales moleculares de OPV, C60, y complejo CT calculado por la teoría de la función de densidad. (B) Esquema de canalización de excitones eficiente para la formación, acumulación, y desactivación radiativa de excitones CT en los sistemas de captación de luz C60 @ OPV. (C) Longitud de onda de emisión máxima de microcristales frente a la concentración de dopaje C60. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aaw2953

    Proporcionar una visión en profundidad de los sistemas de captación de luz a nivel de orbitales de energía, Wang y col. realizó estudios teóricos y calculó el orbital molecular ocupado más alto (HOMO) y el orbital molecular desocupado más bajo (LUMO) de las moléculas separadas y el C 60 -Complejo OPV CT. Mientras que la densidad de electrones HOMO de OPV se distribuyó por toda la molécula, LUMO se localizó principalmente en diferentes sitios de la molécula. Usando los resultados experimentales y teóricos, Wang y col. Dibujó un diagrama de energía de la evolución de los excitones en un sistema de captación de luz y observó el proceso completo que formaba los embudos de excitones.

    Posteriormente, los investigadores llevaron a cabo mediciones de láser con bombeo óptico para probar el rendimiento del láser en los microhilos de captación de luz utilizando un sistema de microfotoluminiscencia (micro-PL). Verificaron la ocurrencia de lasing en el C 60 @OPV microalambres a diferentes intensidades de bombeo y controló la emisión de complejos CT dopando concentraciones variables de C 60 en los hosts de OPV. Los científicos podrían sintonizar las moléculas recolectoras de luz en el presente trabajo para proporcionar un paso clave para finalmente sintetizar diodos láser orgánicos en estudios posteriores.

    Actuaciones duraderas en los microhilos captadores de luz. (A) Espectros PL registrados de un microalambre C60 @ OPV típico (concentración de dopaje, 5,6% en moles) bombeado con diferentes energías láser. Recuadro:imágenes PL del C60 @ OPV por debajo y por encima del umbral de láser. Barra de escala, 10 μm. (B) Intensidad de emisión (rojo) y ancho total a la mitad del máximo (FWHM) (negro) en función de la fluencia de la bomba. (C) Espectros láser normalizados de los microcristales de OPV con diferentes concentraciones de dopaje C60. Recuadro:imágenes PL correspondientes de los microcristales de OPV dopados bombeados por encima de los umbrales de radiación láser. Barras de escala, 10 μm. Crédito:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.aaw2953

    De este modo, Kang Wang y sus colaboradores informaron sobre la canalización de excitones y la emisión estimulada en microcristales semiconductores orgánicos recolectores de luz. Utilizando demostraciones teóricas y experimentales, controlaron los complejos de CT para lograr un láser eficaz y regularon la emisión de microcristales recolectores de luz para construir micro-láseres sintonizables de longitud de onda amplia. Si bien en la actualidad los resultados solo brindan información detallada sobre el proceso de canalización de excitones en sistemas de recolección de luz para permitir láseres orgánicos accionados eléctricamente. Los resultados del trabajo ofrecen una ruta prometedora para desarrollar materiales orgánicos eficientes y lograr láseres eléctricos para pantallas láser a todo color en el futuro.

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